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在重振高能量密度鋰基電池的過(guò)程中，固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPE)得到了大量的關(guān)注。雖然鋰離子電池因其相對(duì)較高的比能量和功率密度在儲(chǔ)能領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用，但它們正接近理論極限(~ 400 wh kg^?1)。為了提高鋰基電池的容量，研究人員主要關(guān)注于新的電極材料。在陰極方面，鋰空氣電池和鋰硫電池代表了領(lǐng)先的前沿領(lǐng)域。在陽(yáng)極上，鋰金屬可以取代石墨，使陽(yáng)極能量密度提高約10倍。然而，電極的進(jìn)步需要一種電解質(zhì)來(lái)阻止長(zhǎng)期充放電循環(huán)過(guò)程中的不可逆反應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)。為了緩解這些問(wèn)題，SPE不僅提供了機(jī)械剛性來(lái)阻止枝晶，而且比液體電解質(zhì)更安全。

以前的研究人員已經(jīng)開(kāi)發(fā)了許多基于ILs的凝膠電解質(zhì)，將離子液體（ILs）的不可燃性與機(jī)械支持基質(zhì)結(jié)合起來(lái)。這些電解質(zhì)要么由含有大量IL的聚合物基質(zhì)組成，要么在SiO₂和TiO₂等無(wú)機(jī)基質(zhì)中嵌入IL。這些凝膠在高能量密度鋰電池中的潛在應(yīng)用已經(jīng)得到了充分的探索。但是這些凝膠電解質(zhì)只有在摻有機(jī)電解液時(shí)才具有實(shí)際價(jià)值的電流，這種方法雖然提高了導(dǎo)電性，但引入了揮發(fā)性液體，降低了在過(guò)熱和火災(zāi)下的安全性。

Nature Materials歷史性突破！固態(tài)電解質(zhì)高離子導(dǎo)電率和安全性同時(shí)達(dá)到！

弗吉尼亞理工大學(xué)Louis A. Madsen（通訊作者）Ying Wang（一作）在Nature Materials上發(fā)布聚合物固態(tài)電解質(zhì)的最新成果，作者描述了一種不含揮發(fā)性溶劑的固體分子離子復(fù)合(MIC)電解質(zhì)，它基于一個(gè)極端剛性的雙螺旋磺酸芳族聚酰胺與離子液體(IL, C₃mpyrFSI)和鋰鹽（LiFSI）結(jié)合，可以通過(guò)改變聚合物含量、IL類型、金屬鹽類型和負(fù)載來(lái)廣泛地調(diào)整MIC性能。MICs代表了一個(gè)模塊化材料平臺(tái)，具有解決電解材料中一系列問(wèn)題的潛力。

這種高強(qiáng)度(200 MPa)和非易燃固體電解質(zhì)具有優(yōu)異的Li⁺電導(dǎo)率(1 mS cm^?1，在25°C時(shí))和電化學(xué)穩(wěn)定性(5.6 V vs Li|Li⁺)，能夠抑制枝晶生長(zhǎng)，表現(xiàn)出較低的界面電阻(32 Ω cm²)和過(guò)電勢(shì)（在Li對(duì)稱電池循環(huán)中電流1 mA cm^-2，電勢(shì)≤120 mV）。

非均相鹽摻雜過(guò)程改變了局部有序的聚合物-離子組裝，使其包含有缺陷的LiFSI和LiBF₄納米晶體的晶粒間網(wǎng)絡(luò)，大幅增強(qiáng)Li⁺傳導(dǎo)。這種模塊化材料制造平臺(tái)將陶瓷類導(dǎo)體的快速傳輸與聚合物電解質(zhì)的優(yōu)越靈活性結(jié)合起來(lái)，為安全、高能量密度的能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換應(yīng)用提供了前景。

圖文詳情

圖1. LiMICs的合成過(guò)程

鋰負(fù)載MIC (LiMIC)的制作過(guò)程需要兩個(gè)步驟:(1)初始聚合物- IL網(wǎng)絡(luò)的形成（RMIC），隨后是(2)ILE離子交換，實(shí)現(xiàn)高Li⁺負(fù)載。如圖1a所示，基于磺化芳香聚酰胺，PBDT和離子液體C2mimBF4的界面離子交換過(guò)程，得到了原始的MIC (RMIC)，PBDT為水相，在濃度>2wt%時(shí)形成高度有序的溶致向列相液晶(LC)相。局部平行排列的帶電PBDT棒作為組裝模板，不僅提供機(jī)械完整性，而且賦予納米級(jí)結(jié)構(gòu)。從圖2的XRD可以看出液晶有序排列結(jié)構(gòu)的形成。

圖2. RMIC和LiMICs的X射線衍射譜

圖3. RMICs和LiMICs.的化學(xué)鑒定、擴(kuò)散系數(shù)、活化能和輸運(yùn)機(jī)制

圖4. MICs中的離子電導(dǎo)率、活化能、Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)、電化學(xué)窗口、Li對(duì)稱電池循環(huán)性能和界面電荷轉(zhuǎn)移電阻

圖5. RMICs和LiMICs熱性能與機(jī)械性能

圖6. 使用LiMICs的Li|Li對(duì)稱電池在室溫下的循環(huán)曲線

文獻(xiàn)信息

Wang, Y., Zanelotti, C.J., Wang, X. et al. Solid-state rigid-rod polymer composite electrolytes with nanocrystalline lithium ion pathways. Nat. Mater. (2021). https://doi.org/10.1038/s41563-021-00995-4

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