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g-C3N4孤對電子鈍化CsPbBr3晶界——提高全無機鈣鈦礦太陽電池的光電效率

第一作者：劉文武

通訊作者：劉文武，闕郁倫

通訊單位：蘭州理工大學，臺灣清華大學

研究背景

有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的光電轉換效率已經能和硅基太陽能電池相媲美，但是有機-無機雜化PSCs中的有機成分容易受到空氣、水和紫外線的侵蝕而使鈣鈦礦分解，破壞鈣鈦礦結構，降低PSCs的光電轉換效率。而CsPbBr₃鈣鈦礦材料在受到高溫和高濕的侵蝕下仍然能保持很長時間的穩定性，但是由于CsPbBr₃鈣鈦礦材料的相對較寬的光學帶隙(2.3 eV)限制了光譜響應范圍，同時其缺陷較多以及與碳電極的價帶能級相差較大，降了載流子的抽取效率，因此改善鈣鈦礦薄膜質量以及提高載流子抽取效率成為人們十分關注的話題。

最近蘭州理工大學的劉文武研究員和臺灣清華大學的闕郁倫教授團隊通過摻雜g-C₃N₄對CsPbBr₃鈣鈦礦結構進行改性，結果表明：適量的g-C₃N₄納米片添加后，g-C₃N₄納米片中N原子周圍的孤對電子可以通過Pb²⁺離子相互作用抑制CsPbBr₃薄膜的成核和晶體生長速率，從而獲得高質量大尺寸的CsPbBr₃晶體薄膜，同時CsPb₂Br₅衍生相減少。此外，晶界附近Pb²⁺懸空鍵與g-C₃N₄的孤對電子的耦合作用可以顯著降低CsPbBr₃薄膜的缺陷態密度。最后, g-C₃N₄ 納米片可以作為能量勢壘有效抑制CsPbBr₃/碳界面的電子和空穴的復合損失，獲得的最佳器件的PCE為 8.0%，光電流密度為7.80 mA cm^?2，開路電壓為1.278 V，填充因子為80.25%。

擬解決的關鍵問題

1. CsPbBr₃鈣鈦礦陽離子缺陷態較多，減少鈣鈦礦的缺陷態密度進而提高薄膜質量。

2. 降低在CsPbBr₃/碳界面的光生電子和空穴的復合損失。

3. 提高器件的高濕度高溫條件下得長期穩定性。

圖文簡介

圖1.（a-b）全無機PSCs制備工藝的示意圖；（c）g-C₃N₄的分子結構；（d）g-C₃N₄的N 1s的XPS圖譜；（e）摻入g-C₃N₄前后Pb 4f的XPS圖譜；（f）g-C₃N₄的TEM表征；（g）g-C₃N₄的XRD圖譜；（h）CsPbBr₃:g-C₃N₄PSCs的截面SEM圖像。

要點1. 鈣鈦礦太陽能電池器件是通過多步旋涂法制備，對合成的g-C₃N₄的物相表征后可以發現合成的g-C₃N₄的純度較好。通過對摻雜前后的薄膜的Pb 4f的XPS測試可以發現Pb的結合能向高能量方向偏移，這是由于Pb²⁺與g-C₃N₄形成配位導致結合能提高，降低了陽離子缺陷。

圖2.（a-b）不同CsPbBr₃薄膜的AFM圖像和3D AFM高度圖像；（c）不同種類CsPbBr₃薄膜的SEM圖像；（d）在晶體晶界處由于Pb離子的懸空鍵作為晶體缺陷而引起缺陷誘導復合行為的原理圖；（e）g-C₃N₄中的孤對電子對對Pb離子懸空鍵的鈍化機理。

要點2. 在溴化鉛溶液中加入少量的g-C₃N₄納米片并通過兩步法獲得摻雜g-C₃N₄納米片的鈣鈦礦薄膜，隨著g-C₃N₄納米片摻雜量的增多，鈣鈦礦薄膜的表面粗糙度降低、晶粒尺寸增大，這是由于g-C₃N₄納米片能夠與Pb²⁺形成配位，抑制晶粒的生長速度，與此同時能夠與Pb²⁺懸空鍵形成配位，鈍化晶界空穴缺陷。

圖3. 不同薄膜的（a）穩態PL光譜和（b）TRPL光譜；（c）器件在標準太陽光下的J-V圖譜；（d）IPCEs圖譜；（e）20個器件的效率統計；（f）正掃-反掃J-V圖譜。

要點3. 摻雜g-C₃N₄納米片后，結構為FTO/c-TiO₂/m-TiO₂/CsPbBr₃膜的熒光猝滅加快，熒光壽命降低，說明缺陷態的減少有利于載流子的傳輸效率；獲得的器件的光電轉換效率從5.23提高到8.00%，遲滯效應明顯降低，并且器件的重復性較好。

圖4. （a）CsPbBr₃:g-C₃N₄的結構示意圖；（b）器件的能級圖；（c）太陽能電池在CsPbBr₃/CE界面的電子與空穴的復合行為；（d）太陽能電池在CsPbBr₃/CE界面的鈍化機理。

要點4. CsPbBr₃/g-C₃N₄薄膜存在體缺陷和界面缺陷，導致界面電子與空穴復合。在CsPbBr₃鈣鈦礦薄膜與碳電極界面處，部分電子被還原為陷阱態，捕獲的電子與碳對電極上的空穴重新結合，導致J_sc和V_oc降低。g-C₃N₄納米片在CsPbBr₃鈣鈦礦薄膜晶界處存在后，由于g-C₃N₄納米片鈍化的影響導致CsPbBr₃鈣鈦礦薄膜在邊界處的陷阱態減少，有效的抑制在CsPbBr₃/g-C₃N₄表面的空穴與捕獲的電子復合，從而提高J_sc和V_oc。

圖5. PSCs的（a）J_sc和（b）V_oc隨光強的變化；(c)在黑暗條件下和(d)光照射下測量的尼奎斯特圖；(e) 莫特-肖特基圖；（f）PSCs在暗態條件下的J-V特性曲線。

要點5. 缺陷態鈍化后表現出一系列的光電性能的提高，從圖3中我們可以得到輻射復合與非輻射復合的降低；傳輸阻抗降低，復合阻抗提高，內建電勢提高，漏電流降低。

圖6. 結構為FTO/CsPbBr₃–g-C₃N₄膜的PL和TRPL圖譜

要點6. 結構為FTO/CsPbBr₃–g-C₃N₄膜的熒光猝滅變慢，熒光壽命提高，說明缺陷態的減少有利于載流子的萃取。

g-C3N4孤對電子鈍化CsPbBr3晶界——提高全無機鈣鈦礦太陽電池的光電效率

圖7. 未封裝的原始和g-C₃N₄鈍化的PSCs在（a）80 % RH，25 °C 和（b）0 % RH，80 °C下的光電效率穩定性。

要點7. 在高溫和高壓下摻雜后的器件具有更好的穩定性。

意義分析

g-C₃N₄納米片能夠有效改善CsPbBr₃鈣鈦礦材料的膜結構，降低缺陷態，提高載流子萃取與傳輸效率，提高光電轉換效率。通過優化晶體質量、降低缺陷態密度和抑制電荷復合，為改善CsPbBr₃鈣鈦礦電池的光伏性能提供了一種可行的方法，

原文鏈接

All Inorganic CsPbBr₃ Perovskite Solar Cells with Enhanced Efficiency by Exploiting Lone Pair Electrons via Passivation of Crystal Boundary Using Carbon Nitride (g-C₃N₄) Nanosheets. Mater. Today Energy, https://doi.org/10.1016/j.mtener.2021.100782

作者簡介

闕郁倫教授主要研究方向涵蓋(1)銅銦鎵硒、銅鋅錫硫太陽能電池、(2)憶阻式內存之研究、(3) 二維材料及(4)新穎奈米材料之合成及器件開發應用以及再生能源組件等，課題組有許多重要研究成果刊登于國際知名的物理、材料、納米相關領域期刊，發表SCI論文300余篇，其中包括知名期刊Nature、Nature materials、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Letter、ACS NANO、Adv. Mater、Adv. Funct. Mater等。SCI引用15800 余次，H-Index 56。

劉文武副研究員主要研究方向為（1）碳基全無機鈣鈦礦太陽能電池、（2）大面積有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池、（3）硫基高聚物正極材料的鋰硫電池，發表SCI論文20余篇，包括Adv. Funct. Mater、ACS Appl. Mater. Inter、Nano Energy、J. Mater. Chem. C、Appl. Surf. Sci.等。

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