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阿貢JACS: 原位XRD研究可充電鎂離子電池的尖晶石正極中鎂離子遷移機(jī)制

尖晶石氧化物是用于可逆插入Mg²⁺的有前途的高壓正極材料，Mg²⁺尖晶石正極的進(jìn)一步優(yōu)化需要對(duì)所有可移動(dòng)陽(yáng)離子（Mg²⁺和Mn²⁺）的遷移機(jī)制以及主體結(jié)構(gòu)的相應(yīng)演變有全面和基本的了解。

動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位 (Operando) XRD是用于研究電化學(xué)過(guò)程中鋰離子和鈉離子電池系統(tǒng)的最流行和最發(fā)達(dá)的高級(jí)表征技術(shù)之一。而關(guān)于鎂電池系統(tǒng)的原位XRD研究鮮有報(bào)道，動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位技術(shù)尚未應(yīng)用于研究鎂離子電池（MIB）的尖晶石氧化物正極。

在此，美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Saul H. Lapidus等人設(shè)計(jì)了一種新的Operando電池裝置研究MgCrMnO₄正極的陽(yáng)離子遷移機(jī)制，這也首次實(shí)現(xiàn)了利用高質(zhì)量的Operando XRD數(shù)據(jù)對(duì)多價(jià)電池主體結(jié)構(gòu)中陽(yáng)離子含量的準(zhǔn)確量化。

這對(duì)于理解 Mg²⁺嵌入/脫出所涉及的復(fù)雜機(jī)制至關(guān)重要。除了在Mg_1-xCrMnO₄ (X≤1)中12% Mg²⁺嵌入的異常可逆性之外，研究人員還觀察到在過(guò)放電期間過(guò)量Mg²⁺的部分可逆嵌入。

圖1. 動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位同步加速器XRD圖譜

此外，實(shí)驗(yàn)表明插入/提取反應(yīng)伴隨著尖晶石框架中的一系列陽(yáng)離子重新分布，這得到了DFT理論計(jì)算的進(jìn)一步支持，調(diào)整Mg/Mn轉(zhuǎn)化率是進(jìn)一步優(yōu)化鎂離子電池的尖晶石氧化物正極的直接途徑。

本研究對(duì)于理解多價(jià)離子插入體系的復(fù)雜機(jī)制具有重要意義，這種方法普遍適用于其他電池材料的研究，為理解和設(shè)計(jì)儲(chǔ)能材料開(kāi)辟了重要途徑。

圖2. 陽(yáng)離子遷移過(guò)程示意圖

Operando X-ray Diffraction Studies of the Mg-Ion Migration Mechanisms in Spinel Cathodes for Rechargeable Mg-Ion Batteries. Journal of the American Chemical Society. 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04098

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04098

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