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為水系鋰離子電池開發穩定的共形固體電解質界面（SEI）一直是人們期待已久的夢想，以支持無毒環保儲能技術的發展。為實現這一目標，最近引入了水系超濃電解液，因為其獨特的溶劑化結構允許在負極上形成富LiF的SEI層，從而賦予界面穩定性。然而，這種富含LiF的SEI的內在穩定性從未被探究過，盡管越來越多的證據表明其鈍化性能差，并且在運行時減少了水分。

麻省理工學院Betar M. Gallant、法國索邦大學Alexis Grimaud等人將LiF共形層涂覆到鋰電極上，并通過溶解度測量、原位顯微鏡和氣相色譜法研究了它們對超濃電解液的反應性。

這項工作表明：（1）使用超濃水系電解液不允許負極處的SEI自鈍化；(2) LiF溶解度不是控制此類無機涂層穩定性差的主要因素；(3) 雖然富含無機物的界面可以在物理上阻礙反應并在短時間內保持一定的穩定性，但由于在任何實際SEI 中都存在外在缺陷，含水電解液將固有地到達下面的負極材料。因此，由無機涂層制成的人工SEI不適用于防止水系體系中的水反應性。

考慮到在循環過程中可能會不斷形成裂紋和/或微孔，有必要觸發其自鈍化以保護底層電極。為實現這一目標，可以設想兩種策略，要么使用添加劑，要么使用有機涂層。關于添加劑的使用，必須根據其優先溶劑化鋰離子的能力進行設計，從而將水從溶劑化鞘中置換出來。有機涂層可以通過接枝策略或層壓聚合物保護層來開發。

圖1 測量LiF溶解度的方案示意圖及其自各溶液中的溶解極限

圖2 LiF保護的金屬鋰樣品暴露于不同電解液時的氣體逸出以及SEI行為

Can an Inorganic Coating Serve as Stable SEI for Aqueous Superconcentrated Electrolytes? ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01097

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ACS Energy Lett.：無機涂層能否用作水系超濃電解液的穩定SEI？

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