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超臨界CO₂(SCCO₂)具有類似氣體的擴散性、低表面張力和出色的傳質特性，可用于在硅顆粒上形成SiO_x/碳多層涂層。SCCO₂與Si的相互作用產生連續的SiO_x 層，可以緩沖鋰化/脫鋰過程中的Si體積變化。此外，共形碳膜沉積在Si@SiOx 核周圍。與通過傳統濕化學方法生產的碳膜相比，SCCO₂沉積的碳具有明顯更少的含氧官能團，因此具有更高的電子導電性。

臺灣陽明交通大學Jeng-Kuei Chang等人比較了SCCO₂合成中三種類型的碳前體，即葡萄糖、蔗糖和檸檬酸。并開發了一種環保、經濟且可擴展的SCCO₂工藝，用于一步生產鋰離子電池獨特的 Si@SiO_x@C負極。

圖1 SCCO₂裝置的示意圖

這項工作對使用傳統濕化學方法合成的對照樣品進行了比較。系統地研究了各種電極的微觀結構、結晶度、化學成分和鋰化-脫鋰行為。此外，還探討了碳前驅體對材料和電化學特性的影響。所提出的SCCO₂合成方法可以為下一代鋰離子電池制造高容量、高功率和長壽命的Si@SiO_x@C復合負極。

研究顯示，使用葡萄糖前體制備的樣品顯示出最高的振實密度、最低的電荷轉移電阻和最佳的Li⁺傳輸動力學，從而在5 A g^-1下具有918 mAh g^-1的高比容量。經過300次充放電循環后，電極保持其完整性，固體電解質界面的積累很低。

圖2 電化學性能

Supercritical CO2-Assisted SiOx/Carbon Multi-Layer Coating on Si Anode for Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104135

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AFM：超臨界CO2輔助SiOx/碳多層涂層修飾鋰離子電池硅負極

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