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?北大AEM: Zn2+誘導K2MnFe(CN) 6相變促進高度穩定的鋅離子存儲

普魯士藍類似物 (PBA) 具有容納大離子和可調價態的開放框架，在水性鋅離子電池 (ZIB) 的背景下引起了廣泛的興趣。然而，由于結構不穩定，ZIBs中的PBAs目前仍然存在容量低和循環穩定性差的問題。

北京大學深圳研究生院鄭家新、李銳副教授等人報道了在ZIB充電/放電至400次循環中實現100 mAh g^-1的非常穩定容量的K₂MnFe(CN)₆正極。有趣的是，這種穩定的容量歸因于由 Zn²⁺插入誘導的過程中，K₂MnFe(CN)₆正極逐漸轉變為菱形K₂Zn₃[Fe(CN) ₆]₂。原位 XRD 表征清楚地證明了循環過程中正極的結構演變。

圖1 原位XRD表征

通過DFT計算表明插入的 Zn²⁺誘導三價錳的強烈 Jahn-Teller 效應，導致強烈的晶格畸變。再加上錳的歧化反應，MnN₆八面體被ZnN₄四面體取代并最終產生新的K₂Zn₃[Fe(CN) ₆]₂相。所得K₂Zn₃[Fe(CN) ₆]₂的堅固結構相包含更寬的通道以容納二價離子，因此能夠高度穩定和可逆地存儲 Zn²⁺離子。這項工作的發現使人們對ZIB中PBA的演變有了新的認識，并提供了一種有前途的正極材料。

圖2 DFT計算結果

圖3 相變機理示意圖

Zn²⁺ Induced Phase Transformation of K₂MnFe(CN)₆ Boosts Highly Stable Zinc-Ion Storage. Advanced Energy Materials. 2021. DOI: 10.1002/aenm.202003639

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