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1. 黃云輝&馬吉偉EnSM: 通過氟取代解鎖Na₄MnV(PO₄)₃中快速、可逆的鈉插層

電池頂刊集錦：黃云輝教授3天2篇！周豪慎、李喜飛、梁耀彰、索鎏敏、胡林峰、張凱等學者最新成果速遞

開發用于鈉離子電池的高能量和高功率密度正極材料是一個挑戰。Na₄MnV(PO₄)₃作為一種Na超離子導體(NASICON)，是一種有前景的高性能低成本正極材料，但仍存在理論容量不達標、倍率性能低和循環穩定性差的問題。

在此，華中科技大學黃云輝教授與同濟大學馬吉偉教授、Mohammed Hadouchi等人采用一種簡單的性價比高的溶膠-凝膠法，揭示了在Na₄MnV(PO₄)₃（表示為NMVP）中氟取代形成Na_3.85MnV(PO_3.95F_0.05)₃(表示為NMVPF)的電化學性能的改善。NMVPF用作鈉離子電池的正極時表現出高能量和高功率密度以及快速的鈉擴散動力學，在低電流速率下能量密度達到了~ 380 Wh kg^-1，與未摻雜的NMVP相比，它的速率性能也得到了很大的提高，且在高電流速率下循環壽命超過2000次。

利用原位XRD對電池運行過程中的結構進行了研究，揭示了具有高結構可逆性的雙相機制。結合XRD和²³Na核磁共振 (NMR) 分析表明，從Na2中提取/插入鈉的速度比Na1位點快。這些研究發現通過氟取代解鎖了NASICON磷酸鹽材料的高能量和高功率密度，為高性能鈉離子電池的發展開辟了廣闊的前景。

圖1. NMVPF和NMVP電極的原位XRD測試

圖2. 基于NMVPF和NMVP的全電池的電化學性能

Unlocking Fast and Reversible Sodium Intercalation in NASICON Na₄MnV(PO₄)₃ by Fluorine Substitution, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.040

2. 華科黃云輝團隊Small Methods: 通過SnO_x/Sn薄膜改善負極/電解質界面用于高性能固態鈉金屬電池

鈉（Na）金屬電池因其資源豐富、成本低、能量密度高而備受關注。作為一種很有前景的固體電解質，Na₃Zr₂Si₂PO₁₂（NZSP）有望用于固態鈉金屬電池以解決電池安全問題。然而，由于NZSP與Na金屬之間的接觸不良、界面電阻太大而無法獲得實際固態電池 (SSB) 應用的適當性能。

在此，華中科技大學黃云輝教授、許恒輝教授、李真教授等人成功地引入了SnO_x/Sn薄膜來改善Na和NZSP之間的界面，從而提高SSB的電化學性能。與裸露的Na/NZSP界面相比，引入該薄膜可以有效改善界面接觸，促進均勻電流，并抑制鈉枝晶的生長。受益于SnO_x/Sn薄膜，Na/NZSP的界面電阻從581 Ω cm²降低到3 Ω cm²。

改進的Na||Na對稱電池在室溫下以40 mV的過電位在0.1 mA cm^-2下可以循環超過1500小時。即使在0.3和0.5 mA cm^-2的電流密度下，電池的循環性能仍然出色。當與NaTi₂(PO4)₃（NTP）和Na₃V₂(PO4)₃（NVP）正極結合時，全電池分別在0.2 C和1 C下表現出良好的性能。這項工作為解決SSB的界面接觸問題提供了一種有效的方法。

圖1. Na/NZSP/Na和Na/SnO_x/Sn-NZSP/Na對稱電池的電化學性能

圖2. 循環后失效的Na/SnO_x/Sn-NZSP/Na電池界面的XPS光譜及SEM圖像

Improving Na/Na₃Zr₂Si₂PO₁₂ Interface via SnO_x/Sn Film for High-Performance Solid-State Sodium Metal Batteries, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100339

3. 周豪慎AM: 神奇的沸石分子篩膜降低水分活性，讓水系鋅電池更長壽！

水系電解液在電池安全運行、綠色經濟和先進電池技術的低生產成本方面具有主要優勢。然而，水系電解質中的強水活性會引發析氫反應和電極上的寄生鈍化，導致電解質/電極界面中的離子傳輸不良。

在此，南京大學&日本筑波大學&日本產業技術綜合研究所（AIST）周豪慎教授等人提出了一種沸石分子篩改性（沸石改性）可充電鋅電池用水系電解液，通過降低水活性來減少電池副反應。拉曼光譜表明，沸石改性的電解液保持了高度侵蝕性的溶劑化鞘，并顯著抑制了水分子的反應性。模擬和電化學測試證明沸石改性的鋅負極電解液析氫更少，耐腐蝕能力更好。由于沸石改性電解質的水分解較少，Zn負極積累了較淺的副產物。此外，致密的Zn堆疊沉積形態也有利于Zn負極的可逆性。

因此，沸石改性電解液使Zn||Zn電池在0.8 mA cm^-2下的循環壽命達到4765小時，鋅-VO₂紐扣電池達到3000次循環，軟包電池達到100次循環。除了科學研究層面的發現，作者還指出沸石分子篩由于其成熟的生產工藝、低成本以及工程方面的可回收性而在未來大規模生產中具有重要意義。

圖1. 鋅負極形態演變和界面分析

圖3. 沸石分子篩的回收利用

Reducing Water Activity by Zeolite Molecular Sieve Membrane for Long-Life Rechargeable Zinc Battery, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102415

4. 西安理工李喜飛&秦戩AM: 具有半共格相界的可控異質結促進CoSe₂/FeSe₂的鉀存儲

異質結構構建是增強過渡金屬硒化物儲鉀的有效方法，自發形成的內部電場極大地促進了電荷傳輸并顯著降低了活化能。盡管如此，基于能級梯度和晶格匹配度的界面區域的完善仍然是一個巨大的挑戰。

在此，西安理工大學李喜飛教授、秦戩副教授等人合成了同時具有豐富的空位和半共格相界的超細CoSe₂-FeSe₂異質結，此外，該異質結構還具有獨特的電子結構和豐富的活性中心。其主要貢獻歸因于以下幾個方面：i) 具有豐富缺陷的獨特結構提供了豐富的活性位點縮短了K⁺的傳輸路徑并加速了反應動力學；ii) 感應內建電場加速了電子/離子擴散，有效降低了電子轉移的激活勢壘；iii) 對于異質界面，最小的晶格失配增強了CoSe₂和FeSe2@C之間的相互作用。

當用作鉀離子電池 (PIB) 的負極時，CoSe₂–FeSe₂@C復合材料在100 mA g^-1時可提供401.1 mAh g^-1的可逆容量，甚至在2 A g^-1時仍保持為275 mAh g^-1。理論計算還表明可控的CoSe₂-FeSe₂異質結可以顯著促進鉀離子擴散。考慮到異質結的面對面接觸結構和協同效應，這項研究有望對下一代充電電池的儲能提供重要的參考價值。

圖1. DFT計算及CoSe₂/FeSe₂@C的合成示意圖

圖2. 基于CoSe₂-FeSe₂@C的鉀離子電池的電化學性能

Controllable Heterojunctions with a Semicoherent Phase Boundary Boosting the Potassium Storage of CoSe₂/FeSe₂, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102471

5. 香港大學梁耀彰Small Methods: 原位電化學重整的Al_xMnO₂納米球正極用于高性能MnO₂/Al電池

水系鋁離子電池（AAIB）由于其高容量、高安全性和低成本而被認為是大規模儲能系統的有希望的候選者，其中MnO₂被證明是一種高性能的正極。然而，MnO₂的頻繁結構坍塌限制了這種電池的潛在商業應用。

在此，香港大學梁耀彰（Dennis Y. C. Leung）教授等人針對基于“鹽包水”（walt-in-salt）電解液的AAIB，開發了一種原位電化學重整、類似海膽的Al_xMnO₂正極。這種新型正極由兩層組成：外層α-MnO₂納米棒涂層和內層Mn₂AlO₄納米花，分別對應于可逆的MnO₂電解和鋁離子嵌入/脫嵌反應。受益于這種結構，該正極實現了高鋁離子存儲容量和1.9 V的高放電電壓平臺。

因此，該鋁電池在500 mA g^-1的高電流密度下表現出285 mAh g^-1的高比容量和370 Wh kg^-1的高能量密度。在5 A g^-1的超高電流密度下，500次循環后也獲得了更高的穩定性和創紀錄的容量保持率。這種高容量和高穩定性的Al_xMnO₂正極將為正極設計的原位電化學轉化提供借鑒，從而促進AAIBs的實際應用。

圖1. 循環α-MnO₂和電化學重整的Al_xMnO₂納米球

圖2. MnO₂ /Al電池的電化學性能

High-Performance MnO₂/Al Battery with In Situ Electrochemically Reformed Al_xMnO₂ Nanosphere Cathode, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100491

6. 中科院物理所索鎏敏EnSM: 一種高壓水系鋰離子電池的TiO₂ (B)負極

水系鋰離子電池（ALIBs）因其固有的安全性和成本效益而被認為是有前途的大規模儲能技術。然而，由于使用水系電解液遇到“正極挑戰”，負極材料的選擇僅限于具有相對高氧化還原電位和低容量的候選材料，從而導致低能量密度。

在此，中科院物理所索鎏敏研究員等人報告了用于ALIB的TiO₂ B（青銅礦晶型TiO₂）負極，該負極具有低鋰化電位（非水電解液中為~1.6 V，水系電解液中為~1.8 V）、高容量（~200 mAh/g）和高結構穩定性，這也是TiO₂ B 首次應用于水系鋰離子電池。當TiO₂B負極與尖晶石LiMn₂O₄配對時，LiMn₂O₄//TiO₂ B全電池可以提供高容量（194.5 mAh/g，基于負極質量）和高能量密度（150 Wh/kg，基于總電極質量）。

此外，LiMn₂O₄//TiO₂ B全電池在1C下循環400次后容量保持率為76%，表明 TiO₂ B負極的優異循環性能，這歸因于TiO₂ B納米線的結構穩定性和鹽包水 (WIS) 電解質。這項研究表明TiO₂ B 負極可為構建高能ALIBs提供新的選擇。

圖1. TiO₂ B納米線的表征

圖2. LiMn₂O₄//TiO₂ B全電池的電化學性能

TiO₂ (B) Anode for High-Voltage Aqueous Li-ion Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.046

7. 胡林峰&孫士斌EnSM: 薄至6.7 nm!自編織的(NH₄)_0.38V₂O₅納米帶用于無粘結劑鋅離子電池

在中性或弱酸性電解質中的可充電水系鋅離子電池（ZIB）引起了極大的關注。制造無粘結劑電極以促進Zn²⁺傳輸對于開發水性鋅離子電池非常理想，但仍然是一個巨大的挑戰。

在此，東南大學胡林峰教授與上海海事大學孫士斌副教授等人通過水熱途徑發現了薄至6.7 nm、柔性 (NH₄)_0.38V₂O₅（NVO）納米帶的自編織行為，導致獨立的膜粘附在水熱高壓釜壁上。很容易通過一把鑷子將這種膜從高壓釜壁轉移到培養皿中，成為無粘結劑的獨立紙樣品。導電多壁碳納米管 (CNT) 也成功地嵌入到該紙中，以增強電子導電性并在紙內產生豐富的網格（孔徑：1-3 μm）。

利用無粘結劑設計和紙正極的多孔結構，它在100 mA?g^-1時提供了465 mAh?g^-1的可逆容量。在100 mA?g^-1下循環500次后，容量保持率超過89.3%。重要的是，所得紙電極的比能量高達343 Wh?kg^-1，其性能明顯優于大多數粉末狀正極且存在聚合物粘合劑的鋅離子電池。這項工作揭示了一種新的自生長策略，用于以超薄、柔性釩酸銨納米結構存儲Zn²⁺離子的無粘結劑、獨立電極，也可能適用于存儲其他金屬/非金屬離子（Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、Al³⁺、NH₄⁺等）。

圖1. NVO和NVO/CNTs復合材料的表征

圖2. 柔性準固態ZIB的示意圖

Spontaneous knitting behavior of 6.7-nm thin (NH₄)_0.38V₂O₅ nano-ribbons for binder-free zinc-ion batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.045

8. ACS Nano: 兩相轉變誘導的無定形金屬磷化物實現快速可逆的堿金屬離子存儲

金屬磷化物由于其高理論容量和電子電導率而成為堿金屬離子電池有前景的負極材料之一。然而，它們在客體離子的重復插入/提取過程中遭受巨大的體積膨脹和元素偏析，導致結構惡化和容量快速衰減。

在此，南開大學張凱研究員、韓國高麗大學Yong-Mook Kang以及陜西科技大學王海花教授等人基于來自兩種結晶對應物的元素組成調控，通過兩相中間體策略構建了無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃并應用于堿金屬離子電池。與結晶P基化合物不同，Sn_0.5Ge_0.5P₃的非晶結構有效地將循環過程中的體積變化從300%以上降低到 225%。短程陽離子和陰離子的有序分布確保了循環過程中每種元素的均勻分布，從而有助于持久的循環穩定性。此外，非晶材料的長程無序結構縮短了離子傳輸距離，有利于擴散動力學。

受益于上述效果，在0.1 A g^-1下循環100次，無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃仍提供1132 mAh g^-1的高鈉存儲容量。即使在2和10 A g^-1的高電流密度下，其容量仍分別達到666 和321 mAh g^-1。作為儲鋰負極，Sn_0.5Ge_0.5P₃相比其結晶對應物同樣也表現出更好的循環穩定性和倍率性能。值得注意的是，兩相轉變策略普遍適用于獲得其他非晶金屬磷化物，如GeP₂。這項工作為構建用于堿金屬離子電池的高性能非晶負極材料提供了參考。

圖1. 樣品的鈉存儲電化學性能

圖2. 循環過程中結晶富Ge/富Sn相和非晶態Sn_0.5Ge_0.5P₃的結構演變示意圖

Two-Phase Transition Induced Amorphous Metal Phosphides Enabling Rapid, Reversible Alkali-Metal Ion Storage, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04041

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