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固態電池(SSB)被視為電化學儲能的下一個重要里程碑，可提高安全性并實現更高的能量密度。LiNiO₂(LNO)長期以來一直被認為是一種很有前景的正極材料。然而，由于穩定性問題，包括對電解液成分的反應性，其商業實施變得復雜。

德國卡爾斯魯厄理工學院Yuan Ma、Torsten Brezesinski等人首次提出了一項詳細研究，該研究結合銀礦石Li₆PS₅Cl固態電解質（SE）和Li₄Ti₅O₁₂負極，以探討顆粒堆疊SSB電池中LNO的電化學行為。

具體而言，裸LNO在0.2 C和 45°C下循環60次后可提供105 mAh/gLNO的比放電容量，并顯示出合理的倍率性能（在1.0 C下約為60 mAh/gLNO）。然而，與基于液態電解液的鋰離子電池相比，固態環境中的LNO顯示出低得多的首次循環庫侖效率（可逆性）。

圖1 LNO-SSB和LNO-LIB在0.2 C和 45°C下的性能

根據XRD、原位微分電化學質譜（DEMS）、XPS、EIS 和電子顯微鏡結果，作者發現容量損失是由于多個問題造成的：

（i）循環過程中LNO體積變化引起的機械降解；

（ii）產氣（尤其是高荷電狀態下的晶格氧損失）對材料特性造成不可逆的變化；

(iii)SE降解并伴隨著正極活性物質（CAM）/SE界面處鈍化副產物的積累。這些發現強調了SSB中有害副反應、氣體和化學機械過程的關鍵相關性。

鈍化層的形成被證明是性能下降的主要原因。進一步，通過用LiNbO₃保護層對 CAM進行表面涂層，能夠顯著提高電池的循環性能。

這項研究表明，LNO在 SSB 應用方面具有巨大潛力，對表面化學和/或循環協議的進一步修改是提高其循環性能和穩定性的關鍵。這些發現也與其他層狀富鎳氧化物系統具有普遍相關性，并可能指導未來研究它們在SSB電池中的應用。

圖2 SSB電池中LNO CAM的結構演變

Cycling Performance and Limitations of LiNiO2 in Solid-State Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01447

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