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成果展示

直接電化學(xué)雙-電子氧還原（2eORR）制備過氧化氫（H₂O₂），為原位綠色生產(chǎn)H₂O₂提供了一種較好的替代蒽醌氧化技術(shù)的方法。由于有利于H₂O₂形成途徑的含氧官能團(tuán)，氧化碳材料已顯示出其優(yōu)異的2eORR活性。然而，由于O含量相當(dāng)?shù)停?lt;15%），O摻雜碳催化劑的2eORR性能受到O誘導(dǎo)的活性位點密度的阻礙。

基于此，香港城市大學(xué)支春義教授（通訊作者）等人報道了一種以葡萄糖（C₆H₁₂O₆）作為碳（C）源，制備出具有高氧/碳（O/C）原子比的碳量子點（carbon quantum dot, CQD）催化劑，其O含量為30.4 at%。實驗測試發(fā)現(xiàn)，富氧CQD催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的H₂O₂生產(chǎn)催化性能，選擇性接近100%，超過了所有報道的O摻雜碳催化劑。此外，CQD催化劑在H₂O₂的實際生產(chǎn)中表現(xiàn)出巨大的潛力，其產(chǎn)率高達(dá)10.06 mg cm^-2 h^-1，法拉第效率（FE）為97.7%，并且在10 h內(nèi)具有良好的穩(wěn)定性。實驗和理論研究證實，CQD催化劑中醚基（C-O-C）的絕大部分C-O鍵，C-O鍵的碳原子是2eORR最活躍的位點。該工作為設(shè)計用于可持續(xù)電合成H₂O₂的高效無金屬碳基催化劑提供了一種有效且簡便的策略。

背景介紹

過氧化氫（H₂O₂）作為一種重要的防腐劑和氧化劑，在化學(xué)和醫(yī)療行業(yè)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。然而，傳統(tǒng)的工業(yè)生產(chǎn)H₂O₂的蒽醌工藝存在能耗高、成本高的問題。電催化雙-電子氧還原（2eORR）生成H₂O₂為綠色合成H₂O₂提供了一種有前景的替代方案，但2eORR受到競爭性四-電子氧還原（4eORR）的阻礙，因此開發(fā)高活性和選擇性的電催化劑至關(guān)重要。

目前，無金屬碳基催化劑十分具有吸引力，因為碳基材料的電子構(gòu)型和配位環(huán)境可通過雜原子摻雜劑（O、N等）進(jìn)行調(diào)整。但是，已報道的碳基催化劑中O含量（大多低于15 at%）受到碳（C）源和制備途徑的限制。非均相電催化是指表面電化學(xué)過程，其反應(yīng)速率與催化劑的表面活性位點密切相關(guān)。因此，通過高比面積暴露更多的活性位點對于電催化劑加速電催化過程具有重要意義。碳量子點（CQDs）作為準(zhǔn)零維（0D）碳具有極高的比面積，為雜原子的功能化提供了大量的缺陷位點和顯著暴露了多相電催化的豐富活性位點。

圖文解讀

理論計算與表征

密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，*OOH吸附能與活性位點的電荷呈線性關(guān)系：更多的電荷導(dǎo)致更高的*OOH 吸附能。隨著電荷的增加，ΔG_*OOH的值從0.360 eV增加到4.72 eV，表明含O官能團(tuán)可通過調(diào)節(jié)活性位點的電荷狀態(tài)來有效調(diào)節(jié)ΔG_*OOH。此外，ΔG_*OOH與極限電位（U_L）呈火山型關(guān)系，其中火山圖的頂點表明將電催化2eORR為H₂O₂所需的過電位為0 V。需注意，基面中的C-O-C基團(tuán)對H₂O₂的產(chǎn)生具有最佳活性，過電位為0.02 V，ΔG_*OOH為4.23 eV。因此，在超高C-O含量下，CQD催化劑對H₂O₂的生成具有良好的選擇性和活性。

圖1. DFT計算

圖2. CQD催化劑的制備與表征

圖3. CQD催化劑的結(jié)構(gòu)表征

催化性能

電化學(xué)活性表面積（ECSA）與催化活性呈正相關(guān)性，與CS（2.89 cm²）和rGQD（20.53 cm²）相比，CQDs的ECSA最大（20.82 cm²），表明CQDs的催化性能最好。催化劑的H₂O₂選擇性用氧還原和H₂O₂氧化電流來定量。CQD催化劑的H₂O₂選擇性明顯高于CSs和rGQD：在0.2至0.65 V內(nèi)，CQD的平均選擇性超過90%，最大值達(dá)到97.5%。此外，CQD的Tafel斜率為212.6 mV dec^-1，低于CS（230.8 mV dec^-1）和rGQD（252.4 mV dec^-1），表明CQD具有更快的反應(yīng)動力學(xué)。因此，CQD在H₂O₂選擇性方面表現(xiàn)出最好的催化2eORR活性。

圖3.CQD催化劑的催化性能

實際性能

體極化曲線表明，在0.2-0.8 V的電位范圍內(nèi)，在O₂飽和溶液中記錄的三種催化劑的電流明顯大于在Ar飽和溶液中記錄的電流。隨著工作電位的負(fù)移，CQD的H₂O₂產(chǎn)量逐漸增加，并在0.3 V vs RHE時達(dá)到最大值10.06 mg cm^-2 h^-1。同時，CQD的平均H₂O₂法拉第效率（FE）超過95%，最高FE為97.7%。值得注意的是，這兩個值高于CSs和rGQDs，表明CQD的優(yōu)異2eORR活性得益于高O含量。與CS和CQD相比，rGQD由于其低氧含量，其H₂O₂產(chǎn)率和FE較差，表明碳基材料中的含氧物種對提高電化學(xué)H₂O₂生產(chǎn)的催化活性和選擇性的積極作用。在經(jīng)過10 h的長期測試，CQD的H₂O₂產(chǎn)率和FE的波動幾乎為零，表明富氧CQD催化劑具有良好的穩(wěn)定性。

圖5. CQD催化劑的實際性能

文獻(xiàn)信息

Ultrahigh Oxygen-doped Carbon Quantum Dots for Highly Efficient H₂O₂ Production via Two-Electron Electrochemical Oxygen Reduction. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01797K.

https://doi.org/10.1039/D2EE01797K.

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