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?付更濤/王彧/盧雪峰EES：Tb誘導(dǎo)Co價帶變窄，顯著促進(jìn)電催化ORR

氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑的優(yōu)化設(shè)計(jì)決定了能量轉(zhuǎn)換技術(shù)的工作效率。Pt基材料是ORR的基準(zhǔn)催化劑，但低豐度、高成本和耐久性差阻礙了其大規(guī)模的商業(yè)應(yīng)用。由于成本低和儲量豐富，d區(qū)材料是貴金屬Pt的有效替代品。然而，d區(qū)材料通常對苛刻的電解質(zhì)表現(xiàn)出緩慢的ORR動力學(xué)和微弱的抗溶解性，這需要開發(fā)有效的策略來提高其活性和穩(wěn)定性，以實(shí)現(xiàn)d區(qū)材料在能源技術(shù)中的實(shí)際應(yīng)用。

近日，南京師范大學(xué)付更濤、王彧和福州大學(xué)盧雪峰等開發(fā)了一種有效的固定在N摻雜碳上的稀土基電催化劑Co@Tb₂O₃(Co@Tb₂O₃/NC)用于在堿性條件下催化ORR。其中，Co物種通過與Tb₂O₃的表面晶格O原子配位被錨定在催化劑表面，并且在反應(yīng)過程中Co物種在Tb₂O₃表面經(jīng)歷了原子分散和納米團(tuán)簇的形成。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Co@Tb₂O₃/NC的起始電位和半波電位分別為1.02和0.85 V_RHE，超過了商業(yè)Pt/C和文獻(xiàn)報(bào)道的許多Co基催化劑。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算揭示了Co 3d-O 2p-Tb 4f梯度軌道耦合導(dǎo)致了Co位點(diǎn)氧吸附過程中σ/π鍵類型的混合。由于Co 3d在費(fèi)米能級(E_F)以下的窄帶行為和適當(dāng)?shù)哪軒恢茫烧{(diào)的反鍵σ*/π*占用有助于在ORR電位下[Co-O-Tb]單元位點(diǎn)與氧中間體之間的靈活結(jié)合，*OOH和*OH之間的比例關(guān)系被打破，從而導(dǎo)致ORR性能的內(nèi)在增強(qiáng)。

綜上，該項(xiàng)工作不僅開發(fā)了一種高效的稀土基ORR催化劑，而且通過構(gòu)建一個局部的TM-O-RE單元站點(diǎn)，強(qiáng)調(diào)了電子調(diào)制在提高催化活性中的重要作用。

Terbium-induced Cobalt Valence-band Narrowing Boosts Electrocatalytic Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE02503A

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