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湖大譚勇文?Nano Letters：表面鈷合金策略起大作用，實(shí)現(xiàn)納米多孔1T" ReSe2與TM可擴(kuò)展原位摻雜

二維過渡金屬二硫?qū)倩?TMD)已廣泛用于生產(chǎn)(光)電子產(chǎn)品，催化和儲(chǔ)能裝置，摻雜二維TMD是調(diào)控其固有物理化學(xué)性質(zhì)以最大限度提高二維TMD性能的最有效的方法之一。但是，后摻雜生長通常只引入有限的金屬原子，并且易于形成具有各種化學(xué)成分的分離相，這可能是由于金屬原子的溶解度和穩(wěn)定性限制造成的。此外，因?yàn)閾]發(fā)性源沿著相同的擴(kuò)散路徑不均勻地升華，摻雜2D材料的CVD生長通常缺乏對(duì)摻雜劑空間分布的控制。因此，開發(fā)一種可擴(kuò)展且高度可控的摻雜方法對(duì)于合成具有均勻摻雜劑分布的二維材料具有重要意義。

基于此，湖南大學(xué)譚勇文課題組報(bào)告了一種簡便且通用的合成方法，通過表面合金生長實(shí)現(xiàn)厘米級(jí)納米多孔R(shí)eSe₂薄膜與過渡金屬原子(TM)的可擴(kuò)展原位摻雜。

研究人員成功制備了具有3D互連通路、豐富的1T”相和豐富的晶格缺陷的高TM摻雜ReSe₂，使得探索其固有的涉及氣體的非均相電催化成為可能。作為概念驗(yàn)證應(yīng)用，NP Ru-ReSe₂催化劑可用作析氫反應(yīng)(HER)的催化劑。

具體而言，NP Ru-ReSe₂催化劑的電催化HER性能顯著提高，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為149 mV，Tafel斜率為73 mV dec^-1，明顯低于NP ReSe₂催化劑(分別為187 mV和99 mV dec^-1)，并且其性能與其他報(bào)道的高性能TMDs電催化劑相當(dāng)甚至更好。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，TM和Re原子自發(fā)擴(kuò)散到納米多孔金層表面形成TM-Re-Au表面合金，用于后續(xù)構(gòu)建穩(wěn)定的TM摻雜ReSe₂。與其他依賴金屬原子直接取代導(dǎo)致簇或分離相的摻雜方法不同，該項(xiàng)工作的摻雜策略在生長路徑期間保留了表面合金的擴(kuò)散對(duì)，從而在大面積上實(shí)現(xiàn)了均勻的摻雜劑分布。

更重要的是，原子尺度表征表明摻雜劑的協(xié)同作用和彎曲韌帶引起的彎曲應(yīng)變導(dǎo)致ReSe₂的結(jié)構(gòu)相轉(zhuǎn)變?yōu)?T”相。總的來說，表面合金擴(kuò)散策略將為二維材料的可擴(kuò)展、高度可控、均勻摻雜開辟一條新途徑，也有助于未來探索其相相關(guān)特性和應(yīng)用。

Scalable-doped Nanoporous 1T″ ReSe₂ via a General Surface Co-Alloy Strategy. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01837

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