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?三單位聯合NML：FEHCOOH=97%! MOF衍生的In2O3-x@C將CO2高效還原為HCOOH

CO₂的電化學還原是實現碳中和目標并同時產生高價值化學原料的一種有前景的方法。在CO₂還原反應(CO₂RR)產生的各種化學產品中，甲酸(HCOOH)是一種具有重要工業意義的關鍵化學品，也是用于能量儲存和轉換的重要氫載體。然而，CO₂的高熱穩定性以及CO₂RR中的多種競爭反應途徑會導致通過電解生產甲酸的高過電位和低法拉第效率(FE)。因此，必須設計一種合適的電催化劑，提高甲酸生產的活性和選擇性。

近日，北京大學深圳研究生院楊世和、於俊、香港理工大學黃勃龍和北伊利諾伊大學李濤等報告了一種獨特的玉米棒狀In₂O_3-x@C納米催化劑，其中In₂O_3-x納米立方體作為細顆粒均勻地分散在碳納米棒棒上。

用于CO₂RR的In₂O_3-x@C是通過對MIL-68(In)退火進行拓撲轉變獲得。In₂O_3-x殼中的氧空位和原位形成的碳納米棒使得催化劑具有高活性的In位點和低電荷轉移電阻，從而產生了優異的CO₂電化學還原轉化為HCOOH的性能。

具體而言，在-0.4 V_RHE下，In₂O_3-x@C的HCOOH部分電流密度達到11 mA cm^-2，CO₂還原為HCOOH的法拉第效率為84%；-1.0 V_RHE下HCOOH部分電流密度和法拉第效率分別提升為215 mA cm^-2和97%，并且該催化劑能夠在100 mA cm^-2下穩定運行超過120小時。

密度泛函理論(DFT)計算揭示了氧空位為In活性位點創造了富電子環境，這不僅增加了活性位點的還原能力，而且降低了電子轉移的能壘，導致In位點上CO₂電化學還原轉化為HCOOH的活性要高得多。此外，在一系列電位下，通過operando X射線吸收光譜對反應機理進行了仔細研究：由于施加的負電位，In³⁺在初始催化劑活化階段很容易還原為金屬In，但隨后通過簡單的電子轉移被CO₂再氧化為In³⁺并保持在該價態作為生產HCOOH的活性催化位點。

這項工作揭示了在初始催化劑活化階段活性位點的電子和配位重構，展示了活性位點催化CO₂高選擇性HCOOH生產的還原循環，這將指導未來實現高效穩定的工業CO₂還原催化劑的設計和開發。

MOF-Transformed In₂O_3-x@C Nanocorn Electrocatalyst for Efficient CO₂ Reduction to HCOOH. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00913-6

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