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開發(fā)具有寬工作溫度范圍的高性能鋰金屬電池（LMB）極具挑戰(zhàn)性，尤其是在碳酸鹽電解液中。通過對碳酸鹽電解液進行改性構建具有高離子電導率的堅固電極-電解液界面是一種簡便但有效的方法，但目前研究主要集中在負極-電解液界面上，而忽略了正極-電解液界面的調節(jié)。

成會明院士團隊ACS Energy Lett.：界面化學調控實現(xiàn)碳酸鹽電解液中寬溫度范圍的高性能鋰金屬電池

在此，清華-伯克利深圳學院成會明院士、余曠以及周光敏等人將多功能高供體數(shù)（donor-number）溶劑三（吡咯烷膦）氧化物（TPPO）引入碳酸鹽電解液中以調節(jié)電極-電解液界面。

一方面，由于TPPO和Li⁺之間的強相互作用，硝酸鋰很容易溶解在碳酸鹽電解液中，從而形成堅固且具有離子導電性的富Li₃N固體電解質中間相，可有效抑制鋰枝晶的形成。另一方面，TPPO 可以優(yōu)先氧化成超薄且堅固的正極電解質中間相，顯著抑制電解液分解。

圖1. 深度SEI 的表征

因此，含 TPPO 的電解液能夠實現(xiàn)穩(wěn)定的鋰剝離/電鍍循環(huán)性能（3 mA cm^-2和 3 mAh cm^-2下1000小時）。此外，Li/LiFePO₄電池即使在高達70°C和低至-15°C的溫度下也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，證明了它們在耐溫方面的潛力。

相比之下，當溫度降至-10 °C 時，使用不含TPPO的電解液的電池容量會驟降至幾乎為零。這種通過添加多功能添加劑或溶劑來操縱界面化學的策略為構建具有寬工作溫度范圍的LMB鋪平了道路。

圖2. Li||LiFePO₄電池在不同溫度下的電化學性能

High-Performance Lithium Metal Batteries with a Wide Operating Temperature Range in Carbonate Electrolyte by Manipulating Interfacial Chemistry, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01528

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