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【計(jì)算+實(shí)驗(yàn)】Angew.：面調(diào)控策略！CdSh/l助力光催化水分解

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在光催化水（H₂O）整體分解中，載流子轉(zhuǎn)移的加速動(dòng)力學(xué)行為及其含氧中間體活化和轉(zhuǎn)化的無(wú)阻礙表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程是迫切需要的，但尚未得到解決。

基于此，寧波工程學(xué)院宋少青教授、寧波大學(xué)姜淑娟教授和山東師范大學(xué)孫傳智教授等人報(bào)道了在H₂O整體分解制氫氣過(guò)程中，實(shí)現(xiàn)了高、低折射率面最佳搭配的局部CdS同質(zhì)結(jié)，調(diào)控d-帶中心的化學(xué)吸附和活化關(guān)鍵中間體（*-OH和*-O）。在AM 1.5 G照射下，太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫（STH）比率為2.20%。

CdS_h/l的HIF(001)和LIF(110)具有相似的態(tài)密度（PDOS）構(gòu)型，價(jià)帶和導(dǎo)帶由S 3p、Cd 4p和Cd 4d組成。兩個(gè)晶面的原子結(jié)構(gòu)和化學(xué)環(huán)境也相同，它們的晶格匹配得很好。因此，形成的均勻結(jié)可以降低晶體平面之間電子轉(zhuǎn)移的勢(shì)壘。由于費(fèi)米能級(jí)的差異，e^–被有效地驅(qū)動(dòng)轉(zhuǎn)移到HIF(002)作為還原位點(diǎn)，h⁺聚集轉(zhuǎn)移到LIF(110)作為氧化位點(diǎn)。

隨后KPFM檢測(cè)到，正負(fù)電荷的重新分配和局部聚集導(dǎo)致CdS_h/l表面的接觸電位差（CPD）。當(dāng)探頭掃過(guò)CdS_h/l片表面時(shí)，電位出現(xiàn)連續(xù)波動(dòng)，沿KPFM圖像中紫色跡線(xiàn)可獲得~0.1 mV的最大電位差。

在宏觀層面上，隨著LIF(110)面在CdS_h/l中所占比例的增加，電場(chǎng)強(qiáng)度先上升后降低，歸因于LIF(110)與HIF(002)之間的電子給予與接受從匹配到不匹配的轉(zhuǎn)變過(guò)程。對(duì)比其他CdS_h/l和CdS，CdS_h/l-2顯示了更高的電荷密度和e^–和h⁺的遷移率。

在局域電場(chǎng)作用下，e^–有從LIF(110)向具有強(qiáng)光能閾值的HIF(002)遷移的趨勢(shì)，導(dǎo)致載流子數(shù)量和濃度顯著增加。此外，CdS_h/l光催化劑表現(xiàn)出比CdS更長(zhǎng)的電荷平均壽命和更高的能量轉(zhuǎn)移率。

Regulation of d-Band Centers in Localized CdS Homojunctions through Facet Control for Improved Photocatalytic Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202307808.

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