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高麗大學AEM: 多孔親鋰Li-Si合金型界面骨架通過自放電機制實現穩定的鋰金屬負極

高麗大學AEM: 多孔親鋰Li-Si合金型界面骨架通過自放電機制實現穩定的鋰金屬負極

鋰由于其極高的理論容量和最低的電化學電位而被認為是下一代鋰金屬電池 (LMB) 的理想負極。

然而由不可控的枝晶生長和嚴重的副反應引起的安全問題和較差的循環穩定性阻礙了其在LMB中的實際應用。盡管已經提出了各種制造鋰負極的策略,但開發高倍率LMB仍然是一個重大挑戰。

高麗大學AEM: 多孔親鋰Li-Si合金型界面骨架通過自放電機制實現穩定的鋰金屬負極

在此,韓國高麗大學Dong-Wan Kim等人提出了一種新穎的工業可行的策略,通過化學腐蝕的超薄硅片和紐扣型電池中的Li之間的自發合金化反應(也稱為預鋰化),在Li負極上制備三維多孔Li-Si合金型界面骨架(LSIF)。

平衡的離子/電子導電LSIF作為穩定的鋰主體,有助于抑制循環過程中的枝晶生長和體積膨脹。此外,LSIF@Li負極對鋰有很強的親和力、快速的鋰擴散動力學和低成核/擴散勢壘。

高麗大學AEM: 多孔親鋰Li-Si合金型界面骨架通過自放電機制實現穩定的鋰金屬負極

圖1. 預鋰化期間的形態演變及機理示意圖

因此,開發的對稱電池具有超長的壽命(≈1000 h),并且在惡劣的條件下穩定循環達到400次。

此外,當與商用LiNi0.5C0.2Mn0.3O2(NCM)或LiFePO4(LFP)配合組合時,采用LSIF@Li負極的LMB可提供出色的倍率性能(0.5-10 C)、優異的容量保持率和穩定的CE(>99%),以及在10 C下穩定的長期循環性能(NCM為1000次,LFP為2000次)。

這些結果表明,開發的 LSIF@Li負極是一種有前途的“防枝晶”(無鋰枝晶生長)負極材料,可在下一代可充電電池中實現快速充電。

高麗大學AEM: 多孔親鋰Li-Si合金型界面骨架通過自放電機制實現穩定的鋰金屬負極

圖2. LSIF@Li負極與NCM、LFP正極組合時的電化學性能

Porous Lithiophilic Li–Si Alloy-Type Interfacial Framework via Self-Discharge Mechanism for Stable Lithium Metal Anode with Superior Rate, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101544

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