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南開陳軍院士Angew: 用于堅固鋅金屬負極的陰離子型無水Zn2+溶劑化結構設計

可充電水系鋅電池由于其低成本和高安全性而具有大規模電化學儲能的潛力。然而，鋅金屬負極存在枝晶生長和界面析氫反應（HER），導致電極/電池性能下降。

在此，南開大學陳軍院士等人設計了一種陰離子型無水Zn²⁺溶劑化結構電解質 (ASE)，用于解決鋅負極問題。作者指出，枝晶和HER都與水參與的Zn²⁺溶劑化結構- Zn(H₂O)₆²⁺有關，因此可以通過將Zn(H₂O)₆²⁺轉化為陰離子型無水溶劑化結構- ZnCl₄^2-來解決。

這可以在傳統的ZnSO₄水系電解液中添加具有大體積陽離子的氯化物鹽（1-乙基-3-甲基咪唑氯化物）后實現。

圖1. 鋅鍍層圖案的原位AFM觀察

通過原位AFM發現，陽離子-水相互作用的消除抑制了HER，而Zn尖端和陰離子溶劑化結構之間的靜電排斥抑制了枝晶的形成。

因此，ASE顯示出均勻的鋅沉積，平均鍍鋅/剝離庫侖效率為~99.9%，以預鍍鋅聚苯胺（Z-PANI）為正極的無負極鋅電池300次循環后容量保持率為 78.8%。這項工作提供了一種新穎的電解質設計策略，以防止 HER并實現長壽命金屬負極。

圖2. 無負極電池和軟包電池的儲能機制和電化學性能

Designing anion-type water-free Zn²⁺ solvation structure for robust Zn metal anode, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202109682

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