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高效析氫反應（HER）電催化劑決定氫動力清潔技術的質量分布，但仍面臨著巨大的挑戰。基于此，中國石油大學（華東）董斌副教授等人報道了通過CoMo -金屬-有機骨架前驅體對1T-MoS₂催化劑進行了配體調制和Co摻雜的協同策略，提高了1T-MoS₂的HER催化活性和耐久性。

測試發現，Co-1T-MoS₂-bpe在堿性HER中表現出優異的穩定性和極低的過電位（在10 mA cm^-2下118 mV），同時將Co-1T-MoS₂-bpe集成到陰離子交換膜水電解槽中，在大電流密度下Co-1T-MoS₂-bpe遠優于Pt/C催化劑。

通過DFT計算，作者闡明了Co-1T-MoS₂-bpe、Co-1T-MoS₂、1T-MoS₂和2H-MoS₂模型的電子結構。投影態密度（PDOS）顯示，2H-MoS₂的帶隙比1T-MoS₂大得多，為1.17 eV，表明1T-MoS₂可以產生更多的載流子和更高的本征電導率。

通過配體調制和Co摻雜可以進一步增加費米能級附近的態密度，表明Co-1T-MoS₂-bpe在費米能級附近具有高電子態。經過配體調制和Co摻雜后，Mo d軌道和S p軌道在費米能級附近的雜化降低。結果表明，摻入配體調制和Co摻雜對價帶和導帶的電荷密度都有顯著影響。

通過計算電子密度差可知，引入配體和Co摻雜可以深刻調節1T-MoS₂基面上飽和配位原子的電子結構。從Bader電荷分析中發現，配體調制和Co摻雜導致S位點電荷逐漸減少，有利于調節H₂O解離和1T-MoS₂上過強的H吸附。在Co-1TMoS₂-bpe模型中，電子通過N原子連接轉移到bpe的共軛π鍵上。

計算的解離自由能表明，Co-1T-MoS₂-bpe的H₂O解離勢壘值為0.43 eV，遠小于Co-1T-MoS₂的0.62 eV和1T-MoS₂的1.50 eV，表明在Co-1T-MoS₂-bpe基面上有利的H₂O解離。

Ligand Modulation of Active Sites to Promote Co doped 1T-MoS₂ Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Alkaline Media. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313845.

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董斌團隊Angew：Co-1T-MoS2-bpe堿性介質中電催化HER

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