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高鎳正極材料將在先進(jìn)鋰離子電池中發(fā)揮關(guān)鍵作用，但它存在著水分敏感性、副反應(yīng)和氣體生成等問題。形成球形二次多晶NMC顆粒降低了表面/體積比，但通常在循環(huán)后觀察到沿脆弱的內(nèi)部晶界的粉碎。這些裂紋是由循環(huán)過程中初級粒子體積的不均勻變化引起的，多晶復(fù)合材料中單個顆粒和晶粒之間的各向異性加劇了這一現(xiàn)象。晶間裂紋使新的表面暴露在電解液中發(fā)生副反應(yīng)，加速了電池衰減。

通過減少相邊界和材料表面積，單晶富鎳正極有很大的潛力來解決其多晶正極所面臨的挑戰(zhàn)。然而，盡管在單晶富鎳正極中存在著過電位、微觀結(jié)構(gòu)和電化學(xué)行為之間的基本聯(lián)系，但合成高性能的單晶富鎳正極仍具有很大的挑戰(zhàn)性。

由于富鎳陰極在高溫下的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性，高鎳含量的陰極需要較低的合成溫度，而不是需要高溫和耗時的煅燒過程來生長單晶。

西北太平洋國家實驗室Jie Xiao在Science發(fā)表Reversible planar gliding and microcracking ina single-crystalline Ni-rich cathode，研究了單晶富鎳陰極的可逆平面滑動和微裂紋，此項研究登上了Science封面。

本研究以高性能單晶LiNi_0.76Mn_0.14Co_0.1O₂ (NMC76)為模型材料，研究電位如何觸發(fā)單晶從原子到微米的結(jié)構(gòu)變化及其對陰極電化學(xué)性能的影響。采用原位原子力顯微鏡(AFM)和理論模型來理解單晶的電化學(xué)力學(xué)耦合行為。

作者觀察到單晶富鎳陰極沿(003)平面的可逆平面滑動和微裂紋。微觀結(jié)構(gòu)缺陷的可逆形成與晶格中Li離子濃度梯度引起的局部應(yīng)力有關(guān)，為利用合成修飾來減輕粒子斷裂提供了線索。

本研究結(jié)果提供了一些穩(wěn)定單晶富鎳NMC的策略，可以通過減小晶體尺寸到3.5微米以下，通過改變結(jié)構(gòu)對稱性吸收積累的應(yīng)變能，或者簡單地優(yōu)化電荷深度而不犧牲太多的可逆容量。

圖1.單晶LiNi_0.76Mn_0.14Co_0.1O₂的表征

圖2. 不同截止電壓，循環(huán)穩(wěn)定性測試后（200圈）的單晶LiNi_0.76Mn_0.14Co_0.1O₂電化學(xué)性能及SEM圖像

圖3. 單晶NMC76的形貌和結(jié)構(gòu)研究

圖4. 利用原位AFM和力學(xué)分析研究單晶NMC76的表面結(jié)構(gòu)和形貌

鏈接：

Reversible planar gliding and microcracking in a single-crystalline Ni-rich cathode. Science 370 (6522), 1313-1317.

https://science.sciencemag.org/content/370/6522/1313/tab-pdf

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