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串聯反應由于其高效的原子利用率以及可以減少能源消耗和浪費等優點，近些年來吸引了人們的廣泛研究。然而由于在一個反應系統中多個活性位點的協同以及不同反應條件的不相容性，對于構建高效串聯催化體系仍然是一個巨大的挑戰。近年來，多孔共價三嗪骨架材料(CTFs)以其優秀的熱穩定性,化學穩定性和高比表面積吸引了人們的廣泛關注。然而，之前CTFs材料催化方面的應用主要集中在使用其催化單步反應而利用其催化多步串聯的反應體系卻鮮有報道。

最近，中科院福建物質結構研究所、結構化學國家重點實驗室曹榮和黃遠標研究團隊在科技部重點研發計劃、基金委、中科院先導及前沿計劃項目、中科院青促會優秀會員項目支持下，開發了一種咪唑鎓鹽官能化的陽離子共價三嗪骨架材料(ICTF)，之后通過雙溶劑法將尺寸僅為1.4nm 的金納米顆粒(AuNPs)封裝在ICTF上?(Au@ICTF)，ICTF中原位生成的氮雜環卡賓以及豐富的氮位點可以有效的穩定AuNPs并保持其高效催化活性。

在Au@ICTF中，主客協同的活性位點完美結合，ICTF材料框架上的咪唑鎓鹽離子對作為路易斯酸、堿位點、客體Au團簇氫化反應使得Au@ICTF實現了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction這一串聯反應的高效催化，最終產物是重要的藥物及化工生產中間體。Au@ICTF 卓越的化學穩定性使其可以在循環催化6輪這一串聯反應后仍保持較高的催化活性，并且可以實現底物的克級擴大反應。據我們所知，這是首次使用CTF作為具有多個活性位點的多功能催化劑來協同催化串聯反應的報道。這為設計和制備功能化多孔催化劑用于未來綠色有機合成提供了新途徑。

相關研究結果發表在中國化學會旗艦雜志CCS Chemistry上（CCS Chem.?2020.2, 2368–2380），文章第一作者是福建物構所博士生何暢。

此外，該研究團隊還利用離子型框架首次在MOF領域實現了常壓下無需額外添加助催化劑催化CO2加成反應（Chem. Sci., 2017, 8, 1570）；離子型卟啉基框架高效光催化六價鉻的無毒化轉化（Appl. Cataly. B: Environment.?2019, 253, 323）。

論文鏈接：

https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.020.202000460

文章來源：中國科學院海西研究院

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/24/6dd3937e7d/

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福建物構所離子型框架高效催化串聯反應取得新進展

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