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水系鋅電池在電網規模儲能方面的應用受到其較差可逆性和競爭性水分解反應的限制。最近發明的鹽包水(WIS)電解液概念提供了一條新途徑，可實現穩定且高度可逆的水系鋅電池化學。

美國芝加哥大學Andrei Tokmakoff、科羅拉多大學Michael F. Toney、圣母大學Edward J. Maginn等人采用組合的X射線總散射、X射線吸收光譜、FTIR光譜和經典分子動力學模擬研究了混合Zn(TFSI)₂和LiTFSI WIS電解質中的Zn²⁺溶劑化結構。

在這里，Zn(TFSI)₂的濃度為1 m，LiTFSI的濃度為1、5、10 和20 m。模擬結果的準確性通過實驗性X射線總散射和FTIR進行了驗證。結果發現，添加1 m Zn(TFSI)₂后，Li⁺溶劑化結構沒有改變，并且與LiTFSI WIS電解液中的相似。

本研究中使用的各種實驗和模擬技術都表明，這些混合WIS電解液具有相同的溶劑化結構，即Zn(H₂O)₆ ²⁺。即使在最高鹽濃度下，在Zn²⁺的第一個溶劑化殼中也不存在顯著程度的TFSI?陰離子。

圖1 基于具有不同LiTFSI濃度的1 m Zn(TFSI)₂水溶液的MD模擬

此外，作者在373 K下也進行了模擬，結果發現了相同的溶劑化結構。這些發現與之前提出見解有根本的不同。這項工作的意義是雙重的。首先，必須重新審視之前對該系統異常高穩定性的解釋，即隨著鹽濃度的增加，TFSI?從Zn²⁺溶劑化環境中取代水。整體溶劑化環境的變化似乎不是報道的電化學性能的原因。

其次，需要進行額外的工作來解釋潛在的機制。作者認為界面電化學過程最有可能發揮重要作用，未來的實驗和計算研究應致力于了解高濃度水系電解液的界面結構、反應性和動力學。

圖2 (a)自由和配位TFSI?在 Zn²⁺?O(TFSI)相互作用方面的實驗和計算概率(b)Zn(TFSI)₂水溶液中Zn²⁺和O(TFSI)之間計算的徑向分布與Zn(TFSI)₂濃度的函數

Water or Anion? Uncovering the Zn²⁺ Solvation Environment in Mixed Zn(TFSI)₂ and LiTFSI Water-in-Salt Electrolytes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01624

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ACS Energy Lett.：打破常規，重新審視鹽包水電解液優異性能的原因

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