鋰(Li)金屬因其出色的理論容量和低電化學電位而被普遍認為是下一代電池最有前景的負極。然而,不穩定的固體電解質中間相(SEI)和不可控的枝晶生長導致可逆性差,限制了鋰金屬負極的實際應用。在此,中山大學孟躍中教授、王拴緊教授等人設計了一種在分子水平上具有均勻鋰離子路徑的新型有機-無機雜化聚合物人工SEI(POSS-LiBMAB)層來穩定鋰金屬負極。SEI 層由含有八巰基丙基的低聚倍半硅氧烷無機多面體 (POSS-SH) 與鋰箔上的雙(烯丙丙二酸)硼酸鋰 (LiBMAB) 之間的硫醇-烯“點擊化學”反應構成。更重要的是,SEI薄膜可以通過分子間S-C鍵進行交聯和自增強,且具有柔韌性,可有效耐受電鍍/剝離循環過程中鋰金屬負極的體積變化。圖1. POSS-LiBMAB-Li的合成過程示意圖此外,該SEI層顯示出Li+和電荷離域sp3硼-氧陰離子之間松散且均勻分布的靜電相互作用,這有助于形成均勻的分子間Li+路徑,調節Li+通量在鋰負極上的均勻分布。最后,設計的POSS-LiBMAB層具有高離子電導率和鋰離子轉移數,可有效促進Li+擴散并引導鋰在SEI層下方沉積。因此,在POSS-LiBMAB層的保護下,鋰金屬負極在5 mA cm-2下表現出超過1000小時的穩定循環,而LFP//Li全電池也表現出出色的循環穩定性。圖2. 不同負極的LFP全電池性能Interphase Building of Organic-Inorganic Hybrid Polymer Solid Electrolyte with Uniform Intermolecular Li+ Path for Stable Lithium Metal Batteries, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102454