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1. 歐陽明高院士/王莉/馮旭寧最新EnSM: 用于高安全實(shí)用鋰電池的超保形CEI保護(hù)層
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面臨目前快速增長(zhǎng)的儲(chǔ)能需求，迫切需要開發(fā)高安全性和高能量的鋰離子電池。富鎳層狀正極材料由于其相對(duì)較高的容量和較低的成本一直備受關(guān)注，然而隨著鎳含量的增加，電池因熱失控而面臨嚴(yán)重的安全問題。
在此，清華大學(xué)歐陽明高院士、王莉副研究員及馮旭寧等人系統(tǒng)地評(píng)估了實(shí)用的軟包Li0.8Mn0.1Co0.1O2/石墨 (NMC811/Gr) 型全電池的安全性能和相應(yīng)的CEI改性正極材料的熱穩(wěn)定性，全面研究了材料和軟包電池之間的熱失控（TR）抑制機(jī)制和相關(guān)性。通過采用不可燃的全氟化電解液，軟包NMC811/Gr全電池固有熱特性大大增強(qiáng)，這歸因于NMC811通過原位形成堅(jiān)固的富含無機(jī)LiF的CEI保護(hù)層從而提高了熱穩(wěn)定性。
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圖1. 具有常規(guī)和全氟化電解液的全電池的熱失控特性比較
在整個(gè)生命周期的老化過程中，基于全氟化電解液的電池TR觸發(fā)溫度幾乎沒有變化（220.3°C@100循環(huán)vs 220.2°C@1循環(huán)），比使用傳統(tǒng)電解液的電池高25.1°C。此外，放熱峰趨勢(shì)（材料水平）與TR溫度（電池水平）一致，表明堅(jiān)固的CEI保護(hù)層有利于提高脫鋰正極與其他組件混合物的熱穩(wěn)定性。原位CEI工程策略簡(jiǎn)單，適用于實(shí)際工業(yè)制造，為用于安全和高能電池的富鎳正極提供了設(shè)計(jì)思路。
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圖2. 脫鋰NMC811正極和其它組分混合物的熱穩(wěn)定性
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圖3. 全氟化電解液中脫鋰NMC811正極的SEM表征
In-Built Ultraconformal Interphases Enable High-Safety Practical Lithium Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.007
2. 孫學(xué)良&王建濤Sci. Adv.: 一種通用的固態(tài)鹵化物電解質(zhì)的濕化學(xué)合成法
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用于全固態(tài)鋰金屬電池 (ASSLMBs) 的固態(tài)鹵化物電解質(zhì)由于其高離子電導(dǎo)率和高電壓穩(wěn)定性而引起了廣泛關(guān)注。然而，由于金屬鹵化物容易水解，因此從液相合成鹵化物電解質(zhì)極具挑戰(zhàn)性。
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圖1. Li3YCl6的濕化學(xué)法合成及結(jié)構(gòu)分析
在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授及國聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院王建濤教授等人受工業(yè)“氯化銨路線”的啟發(fā)，報(bào)道了一種通用的銨輔助濕化學(xué)法來合成固態(tài)鹵化物電解質(zhì)?；谠摬呗裕髡叱晒铣闪耸覝叵码x子電導(dǎo)率達(dá)到0.345 mS cm-1的Li3YCl6，還分別合成了Li3ScCl6、Li3YBr6和Li3ErCl6來證明其通用性。作者發(fā)現(xiàn)局部微應(yīng)變引起的微觀結(jié)構(gòu)變化有利于Li+傳輸從而提高離子電導(dǎo)率，此外，通過將混合的電子/離子導(dǎo)電界面轉(zhuǎn)變?yōu)殇囯x子導(dǎo)電界面，減輕了鹵化物電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極之間的界面不相容性。
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圖2. 鹵化物電解質(zhì)和鋰金屬負(fù)極之間的界面穩(wěn)定性
因此，作者成功構(gòu)建了具有優(yōu)異電化學(xué)性能（放電容量為139.1 mAh g-1，初始庫侖效率（CE）高達(dá)98.1%）的鹵化物基ASSLMB，這是首次報(bào)道具有優(yōu)異電化學(xué)性能的鹵化物基ASSLMB，消除了對(duì)其負(fù)極界面不相容性的相當(dāng)大的擔(dān)憂。本研究為未來研究基于鹵化物的具有高能量密度和出色安全性的ASSLMBs奠定了基礎(chǔ)。
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圖3. 基于鹵化物電解質(zhì)的ASSLMB的電化學(xué)性能
A universal wet-chemistry synthesis of solid-state halide electrolytes for all-solid-state lithium-metal batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abh1896
3. 郭再萍/谷猛/韓兵AM: 冷凍電鏡實(shí)現(xiàn)鉀離子電池SEI的原子級(jí)超低劑量成像
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鉀離子電池（PIBs）由于其價(jià)格和資源優(yōu)勢(shì)，是電化學(xué)儲(chǔ)能應(yīng)用中非常有前景的技術(shù)，但PIBs的發(fā)展仍處于起步階段。一個(gè)主要障礙是對(duì)PIB中固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 了解不足，這反映了電解液和電極的兼容性和可行性。
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為了克服直接觀察鉀基SEI的障礙，澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授及南方科技大學(xué)谷猛副教授、韓兵等人開發(fā)了冷凍電鏡(cryo-TEM) 超低劑量成像技術(shù)，它能夠?qū)﹄娮邮舾械拟浗饘俸蚐EI在天然狀態(tài)下進(jìn)行原子級(jí)化學(xué)成像。作者發(fā)現(xiàn)，鉀基SEI由散布著無定形的各種無機(jī)相（≈?jǐn)?shù)百納米）的大支架組成，這與鋰基SEI中形成的微小納米晶無機(jī)相（≈幾納米）不同。
此外，作者還發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的碳酸酯基電解液會(huì)導(dǎo)致SEI中形成大量K4CO4、KHCO3和厚有機(jī)相，降低電池性能；基于有機(jī)磷酸鹽的電解液誘導(dǎo)SEI中KPO3、K2SO4和 K2(SO2)3薄層的形成，提高循環(huán)壽命。將碳酸酯基 (VC) 添加劑添加到磷酸鹽基電解液中會(huì)產(chǎn)生KCO3、K2S和KOH等產(chǎn)物，導(dǎo)致電池失效。這種對(duì)鉀基SEI的直接觀察提供了對(duì)PIBs的全新理解，這將有力地推動(dòng)PIBs在未來向?qū)嶋H應(yīng)用的發(fā)展。
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圖1. 含VC添加劑的磷酸鹽基電解液中K枝晶和SEI成像
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圖2. 三種電解液中K枝晶的EDS光譜
Enabling Atomic-Scale Imaging of Sensitive Potassium Metal and Related Solid Electrolyte Interphases Using Ultralow-Dose Cryo-TEM, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102666
4. 康飛宇/賀艷兵/鐘貴明Angew: 這種復(fù)合電解質(zhì)，助力固態(tài)NCM811電池2C下1500圈！
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聚合物電解質(zhì)與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 (NCM811) 正極和鋰 (Li) 金屬負(fù)極之間嚴(yán)重的界面副反應(yīng)成為限制固態(tài)NCM811/Li電池超穩(wěn)定循環(huán)性能的巨大挑戰(zhàn)。
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在此，清華大學(xué)深圳國際研究生院康飛宇、賀艷兵及中科院大連化物所鐘貴明等人報(bào)道發(fā)現(xiàn)了一種典型的Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3 (LATP) 陶瓷電解質(zhì)，具有高離子電導(dǎo)率和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，通過強(qiáng)相互作用在N, N-二甲基甲酰胺（DMF）分子上表現(xiàn)出相當(dāng)高的吸附能，可以牢固地固定住DMF溶劑，大大增強(qiáng)了PVDF-LATP陶瓷納米線（LNs）復(fù)合電解質(zhì)（PVLN）的電化學(xué)穩(wěn)定性。DMF包覆的LNS與PVDF聚合物基體形成了多個(gè)協(xié)同的陶瓷-液體鋰離子傳輸通道，極大地提高了鋰離子的傳輸效率。
含15 wt% LNS的復(fù)合電解質(zhì)（PVLN-15）具有極高的室溫離子電導(dǎo)率（6×10-4 S cm-1）、高鋰遷移數(shù)（0.58）和低的活化能（0.213 eV），實(shí)現(xiàn)了離子通量的均勻和Li在Li金屬負(fù)極上的均勻沉積。PVLN-15電解質(zhì)與NCM811正極和Li金屬負(fù)極的界面副反應(yīng)都得到了很大程度的抑制。所設(shè)計(jì)的固態(tài)NCM811/PVLN-15/Li電池可以在2 C下穩(wěn)定循環(huán)1500次，并在-20到60 oC范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
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圖1. 基于PVDF和PVLN的電池的物理化學(xué)和電化學(xué)特性
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圖2. 錨定溶劑和離子傳輸途徑的表征
Stable interface chemistry and multiple ion transport of composite electrolyte contribute to ultra-long cycling solid-state LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/lithium metal batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202110917
5. 楊勇&劉建軍EnSM: 調(diào)整氧化還原活性過渡金屬含量以提高陽離子無序的巖鹽氧化物的循環(huán)穩(wěn)定性
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鋰過量的陽離子無序巖鹽氧化物（DRX）作為未來結(jié)合陽離子和陰離子氧化還原反應(yīng)的鋰離子電池的正極材料得到了深入研究。然而，晶格氧的氧化還原會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的氧釋放，導(dǎo)致容量快速衰減。
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圖1. DRX晶體結(jié)構(gòu)的表征
在此，廈門大學(xué)楊勇教授及中科院上海硅酸鹽研究所劉建軍研究員等人研究了一系列xLi2TiO3-(1-x)LiMnO2 (0 ≤ x ≤1) 材料，發(fā)現(xiàn)只有 Li1.2Mn0.4Ti0.4O2 (x=0.4)和 Li1.1Mn0.7Ti0.2O2 (x=0.2) 可以形成純相DRX，它們都提供高容量（> 250 mAh g-1）。新發(fā)現(xiàn)的Li1.1Mn0.7Ti0.2O2 DRX 在20次循環(huán)后表現(xiàn)出84.4%的容量保持率，而Li1.2Mn0.4Ti0.4O2的容量保持率僅為60.8%。
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圖2. 兩種DRX材料的電化學(xué)性能
結(jié)果表明，通過提高M(jìn)n含量可以減少不可逆的氧損失。理論計(jì)算進(jìn)一步表明，從 Li1.2Mn0.4Ti0.4O2到Li1.1Mn0.7Ti0.2O2氧化還原活性Mn含量的提高導(dǎo)致費(fèi)米能級(jí)附近的軌道從O 2p 非鍵合（Li-O-Li 未雜化軌道）變?yōu)?(Mn-O)* 反鍵帶，表現(xiàn)出高O-O聚集勢(shì)壘，阻止O2釋放并導(dǎo)致持續(xù)容量保持。因此，這些新發(fā)現(xiàn)表明，通過調(diào)整氧化還原活性過渡金屬含量來調(diào)節(jié)氧氧化還原是提高DRX循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略。
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圖3. 兩種DRX材料在充放電過程中的氧化還原機(jī)
Tailoring the redox-active transition metal content to enhance cycling stability in cation-disordered rock-salt oxides, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.045
6. 潘鋒&楊盧奕Small Methods: 抑制鋰硫電池多硫化物穿梭的多功能導(dǎo)電粘結(jié)劑
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鋰硫電池表現(xiàn)出高比能量和低成本，被認(rèn)為是下一代電池的有希望的候選者。然而，其廣泛應(yīng)用受到硫的絕緣性、多硫化物的溶解以及硫正極體積變化大的限制。
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在此，北京大學(xué)新材料學(xué)院潘鋒教授、楊盧奕副研究員及薩里大學(xué)Kai Yang等人合成了一種導(dǎo)電粘結(jié)劑，即交聯(lián)聚芴（C-PF）并將其用于Li-S電池。該粘結(jié)劑可從以下三個(gè)方面提高整體電化學(xué)性能：1）具有高電子電導(dǎo)率，有助于降低面電阻用于硫電極并提高倍率性能；2）由于交聯(lián)聚合物結(jié)構(gòu)，可以獲得良好的電極機(jī)械性能，從而保持電極完整性；3) 與各種多硫化物形成強(qiáng)結(jié)合并設(shè)法阻止它們擴(kuò)散到鋰負(fù)極，這大大提高了鋰硫電池的循環(huán)穩(wěn)定性。
因此，在0.1 C下100次循環(huán)后S/C-PF實(shí)現(xiàn)了670 mAh g-1的比容量，對(duì)應(yīng)的容量保持率為68.4%。此外，S/C-PF在0.5 C下循環(huán)200次后實(shí)現(xiàn)了480 mAh g-1的比容量。這項(xiàng)研究通過設(shè)計(jì)一種多功能粘結(jié)劑來全面增強(qiáng)Li-S電池正極，該方法可以廣泛應(yīng)用于充分利用S氧化還原的能量以及正極材料的改性。
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圖1. 使用不同粘結(jié)劑的硫電極的電化學(xué)表征
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圖2. C-PF對(duì)多硫化物穿梭抑制作用的表征
Suppressing Polysulfide Shuttling in Lithium–Sulfur Batteries via a Multifunctional Conductive Binder, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100839
7. 陳永勝&張洪濤AFM: 高性能鋰離子電池COF正極材料的分子和形態(tài)優(yōu)化化學(xué)設(shè)計(jì)
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在大多數(shù)情況下，要獲得高性能的鋰離子電池（LIBs）電極材料，需要對(duì)其分子結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行優(yōu)化。通常，共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）的分子結(jié)構(gòu)可以通過化學(xué)設(shè)計(jì)很好地設(shè)計(jì)，而它們的形態(tài)主要通過后處理進(jìn)行優(yōu)化。
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在此，南開大學(xué)陳永勝教授、張洪濤等人采用簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法制備了一種均勻且極薄的2D納米片六角組裝的3D花狀雙極型COF（即TP-TA COF）。制備的COF同時(shí)含有C-N和C=N氧化還原活性基團(tuán)，無需任何后處理，實(shí)現(xiàn)了極具挑戰(zhàn)性的同時(shí)優(yōu)化高性能電極材料所需的分子結(jié)構(gòu)和形態(tài)。
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圖1. 3D分層花狀TP-TA COF的形成機(jī)制及表征
當(dāng)用作LIBs的正極材料時(shí)，TP-TA COF 的雙極型特征和良好的形態(tài)協(xié)同作用，賦予TP-TA COF優(yōu)異的整體電化學(xué)性能，同時(shí)提供高容量（在200 mA g-1時(shí)達(dá)207 mA hg-1），優(yōu)良的倍率性能（在5.0 A g-1時(shí)為129 mA hg-1），和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（在5.0 A g-1下1500次循環(huán)后容量保持率為93%）。這項(xiàng)工作有望通過同時(shí)調(diào)整COF的分子結(jié)構(gòu)和形態(tài)，為開發(fā)用于下一代LIB的高性能電極材料提供一種有效的方法。
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圖2. TP-TA COF的電化學(xué)性能
Chemical Design for Both Molecular and Morphology Optimization toward High-Performance Lithium-Ion Batteries Cathode Material Based on Covalent Organic Framework, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107703
8. 川大張?jiān)?郭俊凌/吳昊Sci. Adv.: 用于高度可逆鈉離子電池的多種固有分子相互作用的超結(jié)構(gòu)介晶
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自然界中的軟結(jié)構(gòu)，例如超螺旋DNA和蛋白質(zhì)，可以通過多種非共價(jià)分子相互作用組織成復(fù)雜的層次結(jié)構(gòu)，而識(shí)別能夠促進(jìn)長(zhǎng)期層次結(jié)構(gòu)的新類別的自然構(gòu)建塊仍然是一個(gè)難以實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。
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在此，四川大學(xué)張?jiān)平淌?、郭俊凌教授、吳昊研究員等人報(bào)道了一種自下向上的層次化金屬-酚醛介晶的合成，在不同長(zhǎng)度尺度上以時(shí)空可控的方式進(jìn)行自組裝。這種具有有序四級(jí)結(jié)構(gòu)的分級(jí)金屬-酚類介晶是通過將一個(gè)小的平面天然酚類分子 [鞣花酸 (EA)，一種在水果、蔬菜和樹皮中發(fā)現(xiàn)的雜四環(huán)分子] 與鉍離子自組裝而成?；诜尤┑呐湮粡?fù)合物組織成超分子線，組裝成三級(jí)納米級(jí)細(xì)絲，最后組裝成四級(jí)介晶。
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圖1. Bi-EA介晶中多尺度結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)分析
該介晶熱轉(zhuǎn)化為金屬-碳混合框架（HBiC）后，分層有序的結(jié)構(gòu)得以保留。當(dāng)用作鈉離子電池（SIBs）的高性能負(fù)極材料時(shí)，在200 A g-1的超高倍率下可提供72.5 mAh g-1的高容量，且在5.0 A g-1的電流密度下1000次循環(huán)后保持90%的容量。作者通過原位TEM和XRD全面揭示了這種納米復(fù)合材料的電化學(xué)儲(chǔ)鈉機(jī)制和結(jié)構(gòu)演化過程，以及在促進(jìn)Na + 離子擴(kuò)散方面的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)。
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圖2. HBiC作為負(fù)極材料的電化學(xué)性能和儲(chǔ)鈉機(jī)制
Superstructured mesocrystals through multiple inherent molecular interactions for highly reversible sodium ion batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abh3482

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