內(nèi)置無機(jī)填料的固體聚合物電解質(zhì)(SPE)具有良好的柔韌性、良好的界面潤濕性和較低的成本,在制造安全固態(tài)電池方面具有很好的應(yīng)用前景。然而,無機(jī)填料的形態(tài)和表面狀態(tài)對SPE的離子導(dǎo)電性有很大影響。近日,西安交通大學(xué)丁書江(通訊作者)等人報道了紫外光引發(fā)聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯(MPEGA)、聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)和蒙脫石(MMT)在電池正、負(fù)極之間的原位交聯(lián),形成了一種由堅(jiān)固的互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)基質(zhì)和層狀MMT納米片組成的固體復(fù)合電解質(zhì)(CMP/MMT)。a)Li+在不同類型固體復(fù)合電解質(zhì)中的遷移途徑。b)分層MMT結(jié)構(gòu)示意圖。c)紫外光引發(fā)正負(fù)液體前驅(qū)體原位交聯(lián)過程示意圖及相應(yīng)的數(shù)碼照片。令人驚訝的是,化學(xué)機(jī)械拋光/蒙脫土具有高的室溫離子電導(dǎo)率(~1.06 mS cm?1)、大的鋰離子遷移數(shù)(TLi+=0.79)。離子電導(dǎo)率的大幅提高歸因于蒙脫石(MMT)的局域電場效應(yīng),加速了鋰離子在蒙脫土納米片層間的快速傳輸。a)CMP/MMT膜的數(shù)碼照片。b)CMP/MMT膜的掃描電鏡圖像。c-d)純MMT和CMP/MMT的三維重建圖像。e)交聯(lián)CMP的FTIR光譜。F)CMP/MMT的動態(tài)存儲(G‘)和損耗(G’‘)模量和損耗正切隨時間變化。g)化學(xué)機(jī)械拋光和化學(xué)機(jī)械拋光/蒙脫土的X射線衍射圖譜。h)CMP和CMP/MMT的DSC曲線。i)液體電解質(zhì)殘留物與加熱時間的關(guān)系。此外,還用密度泛函理論(DFT)對提高離子電導(dǎo)率的機(jī)理進(jìn)行了論證。結(jié)果表明,采用化學(xué)機(jī)械拋光/蒙脫土制備的固態(tài)電池具有~140 mAh g?1的高容量,在0.3 C循環(huán)后容量保持率>98%。純CMP和CMP/MMT的電化學(xué)和安全性分析Local electric field effect of montmorillonite in solid polymer electrolytes for lithium metal batteries(Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106490)