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趙世璽課題組Nano Energy：異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑實現(xiàn)界面主導(dǎo)的Li2S成核行為助力鋰硫電池

鋰硫電池（LSBs）因其高能量密度和低成本在過去幾十年中受到廣泛關(guān)注。然而，LSBs的實際應(yīng)用受到可溶性中間多硫化鋰（LiPSs）的嚴(yán)重穿梭以及絕緣Li₂S的不可控沉積的阻礙，這限制了活性物質(zhì)的利用并減緩了氧化還原動力學(xué)。

美國華盛頓大學(xué)曹國忠等人采用具有相似低電阻率的MoO₂和α-MoC構(gòu)建MoO₂/α-Mo納米復(fù)合材料作為多功能電催化劑，以研究異質(zhì)界面對硫物種氧化還原過程和Li₂S沉積行為的影響。。

電子電導(dǎo)率的微小差異使其不同于傳統(tǒng)的捕獲-擴散-轉(zhuǎn)換模型。DFT計算結(jié)果進一步表明，與MoO₂和α-MoC相比，MoO₂/α-MoC異質(zhì)界面對LiPSs及其放電產(chǎn)物L(fēng)i₂S表現(xiàn)出更強的親和力，這有利于促進后續(xù)的轉(zhuǎn)化過程并誘導(dǎo)Li₂S的非均相成核和三維沉淀。

因此，MoO₂/α-MoC異質(zhì)界面不僅可以有效促進Li⁺擴散和電荷轉(zhuǎn)移，還可以為硫物種提供吸附和催化位點，從而改善硫物種的氧化還原動力學(xué)，同時促LiPSs的轉(zhuǎn)化。

圖1 材料合成及表征

通過在正極中引入少量MoO₂/α-MoC催化劑，電池在0.2和3 C下分別達(dá)到了1177和695 mAh g^-1的高容量。此外，通過使用MoO₂/α-MoC功能夾層，具有高硫負(fù)載正極(5.0 mg·cm^-2)和低電解液(6-7 μL·mg^-1)的電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，在0.5 C下循環(huán)100次后達(dá)到829 mAh·g^-1并具有85 %的容量保持率。

這項工作提供了對加速氧化還原轉(zhuǎn)化過程和通過構(gòu)建二維異質(zhì)界面促進Li₂S沉積行為的理解。

圖2 鋰硫電池的電化學(xué)性能

Interfaces-dominated Li2S Nucleation Behaviour Enabled by Heterostructure Catalyst for Fast Kinetics Li-S Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106452

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趙世璽課題組Nano Energy：異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑實現(xiàn)界面主導(dǎo)的Li2S成核行為助力鋰硫電池

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