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?哈工程/石大Small：通過缺陷Co-N-C電催化劑與石墨烯量子點的協調工程促進氧還原反應

開發用于氧還原反應（ORR）的M-N-C電催化劑對于氫氧燃料電池和金屬空氣電池的應用具有重要意義?；诖?，哈爾濱工程大學范壯軍教授，中國石油大學黃毅超教授，任浩副教授（共同通訊作者）等人開發了一種協調工程策略，通過將富氧石墨烯量子點（GQD）接枝到沸石咪唑骨架（ZIF）前體上來提高Co-N-C電催化劑的ORR動力學和穩定性。優化的富氧GQD功能化Co-N-C（G-CoNOC）電催化劑表現出更高的質量比活性，并且在200 h后仍保持90.0 %的穩定性。

作者通過DFT計算深入研究了G-CoNOC的ORR活性和耐久性的潛在機制，分別構建了五個具有代表性的催化劑模型（Co-N₄, Co-N₃-O, Co-N₂-O₂, Co-N-O₃和Co-O₄），研究了ORR和H₂O₂還原反應的基本步驟。

計算結果表明，ORR的速率決定步驟為*OH + e^– → OH^– + *，其中Co-N₂-O₂的過電位最小為0.71 eV。ORR的過電位和d帶中心呈現火山圖關系，與Co-N₄、Co-N₃-O和Co-N-O₃相比，O配位降低了Co-N₂-O₂的d帶中心。根據Sabatier原理，反應中間體的適度吸附和脫附能有利于催化反應。

為了研究H₂O₂還原反應的催化活性，本文進一步計算了OOH^–中間體的吸附能，O配位增加了ΔE_OOH-，說明H₂O₂容易被捕獲并吸附在活性位點上?？傊珿QDs可以有效地優化Co-N₂-O₂活性位點的電子結構，以實現所需的OOH^–吸附能，從而通過進一步促進H₂O₂還原來提高ORR動力學和穩定性。

Coordination Engineering of Defective Cobalt-Nitrogen-Carbon Electrocatalysts with Graphene Quantum Dots for Boosting Oxygen Reduction Reaction. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207227.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202207227.

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