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董斌/柴永明Angew：配體調節活性中心，促進Co摻雜1T-MoS2電催化堿性析氫

目前，Pt基材料由于其快速的動力學和良好的電導率，被認為是最有效的析氫反應(HER)催化劑。然而，它們的廣泛和工業應用受到價格和稀缺性的嚴重限制。因此，大量的研究工作已經致力于設計和探索儲量豐富和廉價的過渡金屬基電催化劑作為Pt基材料的替代品。

在眾多過渡金屬基催化劑中，MoS₂由于具有優異的HER活性而受到廣泛的關注。其中，具有扭曲八面體配位的1T-MoS₂更傾向于保持Mo原子d軌道上的多余電子，這為HER提供更充分的電催化活性位點，可作為高效催化HER的理想平臺。但是，1T-MoS₂在堿性環境中的動力學緩慢，提高其堿性HER性能仍面臨巨大的挑戰。

基于此，中國石油大學(華東)董斌和柴永明等報道了一種1,2-雙(4-吡啶)乙烷配體修飾的Co摻雜1T-MoS₂堿性HER催化劑(Co-1T-MoS₂-bpe)，其具有更大的層間距和由納米片組成的納米花結構。

具體而言，研究人員利用CoMo-金屬有機框架(CoMo MOF)作為前驅體，通過高溫硫化法實現了1T-MoS₂基面內Co原子的原位摻雜，同時有機bpe分子原位插入到1T-MoS₂中間層中。在1T-MoS₂納米片的惰性基面上，通過可控調節非均相Co原子和π共軛配體的電子軌道雜化，同時激活界面S位點，改善水解離和H吸附行為；并且，由bpe配體誘導的足夠大的層間間距(9.4 A)可以進一步增加暴露的活性位點的數量，進而增強堿性HER催化性能。

實驗結果和理論計算表明，Co-1T-MoS₂-bpe中金屬位點連接π共軛配體形成三維金屬有機結構，削弱了Mo 3d和S 2p軌道的雜化，從而使S 2p軌道更適合與H 1s軌道的雜化。因此Co-1T-MoS₂-bpe對堿性HER具有良好的穩定性和極低的過電位，其在10和200 mA cm^?2電流密度下的過電位分別為118和239 mV，并且能夠在?0.2 V下連續穩定運行50小時。

此外，利用Co-1T-MoS₂-bpe電催化劑組裝的陰離子交換膜水電解槽(AEM)的性能優于商業Pt/C，表明Co-1T-MoS₂-bpe材料有可能在實際的堿性HER體系中取代Pt催化劑。總的來說，該項研究揭示了提高1T-TMD穩定性和活性的機制，并且所開發的協同策略為構建MOF衍生的層間擴展二維納米材料用于能量轉換提供了參考。

Ligand Modulation of Active Sites to Promote Co doped 1T-MoS₂ Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Alkaline Media. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313845

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