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礦大徐朗Appl. Catal. B.: 通過“基本沐浴”精確控制結(jié)構(gòu)變量優(yōu)化pH通用ORR電催化劑

用于氧還原(ORR)的基于生物質(zhì)的催化劑具有價格低廉和來源較廣等優(yōu)點。然而，基于生物質(zhì)的無金屬ORR電催化劑通常存在質(zhì)量傳遞和pH適用性差的問題。因此，調(diào)整結(jié)構(gòu)變量、改善多孔域內(nèi)的傳質(zhì)和實現(xiàn)pH通用催化活性是優(yōu)化基于生物質(zhì)的無金屬ORR電催化劑的關(guān)鍵。

近日，中國礦業(yè)大學徐朗團隊提出了“基本沐浴”策略，用于精確控制源自生物質(zhì)-小麥秸稈的氮摻雜無金屬ORR電催化劑的結(jié)構(gòu)(WSC)。

“基本沐浴”會導致木質(zhì)纖維素骨架的膨脹、溶解和變形，從而使內(nèi)部生物質(zhì)的致密結(jié)構(gòu)松散和孔隙寬度擴大，有利于外部化學物質(zhì)的可及性。

在0.5 M H₂SO₄、0.1 M KOH和0.1 M磷酸鉀緩沖溶液(PBS，pH=7.0)中，與WSC-2和WSC-3相比，WSC-1具有高的極限電流密度(酸性：6.18 mA cm^-2, 堿性: 6.52 mA cm^-2和中性: 6.03 mA cm^-2)，且電流值與pH無關(guān)，三個樣品的極限電流密度與其相應(yīng)的中孔體積之間存在正相關(guān)關(guān)系。

此外，密度泛函理論 (DFT)計算表明，原子比為1:1:1的吡啶、吡咯和石墨氮的協(xié)同效應(yīng)有助于降低ORR過電位，并且無論pH值如何，極限電流密度與中孔而不是微孔的體積成正比。

總之，該工作中可重復的結(jié)果為介孔和氮物質(zhì)分布在提高pH通用ORR性能方面的重要性提供了證據(jù)，為新能源技術(shù)中生物質(zhì)的利用提供了新見解。

Optimization of pH-Universal O₂ Reduction Electrocatalysis by Precise Control over Structural Variables via Basic Bathing. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120912

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