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南開杜亞平/港理工黃勃龍Sci. Adv.：Zn-Ln雙原子催化劑調(diào)控CO/H2比值助力電化學還原CO2

電化學CO₂還原（CO₂RR）制備高附加值液體燃料是一種極具吸引力的碳中性回收方法，尤其是對合成氣（CO/H₂）的回收。然而，目前的策略存在法拉第效率（FE）、選擇性和對產(chǎn)品比例的可控性較差的問題。

基于此，南開大學杜亞平教授和香港理工大學黃勃龍教授（共同通訊作者）等人報道了通過浸漬和退火在氮化碳（CN）納米片上合成了一系列單原子和雙原子催化劑，并利用像差校正高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡法（AC HAADF-STEM）圖進行了證實。

在本文中，作者通過調(diào)節(jié)鋅（Zn）和鑭（La）單原子位點的數(shù)量用于CO₂RR，可以得到具有不同CO和H₂比例的合成氣。值得需注意的是，ZnLa-1/CN雙原子催化劑在較寬的電位范圍內(nèi)（-1.6~1.3 V）下用于CO₂RR，可以生成CO/H₂比值為0.5的合成氣，有利于合成甲醇和費托反應(yīng)。

在eCRR過程中，合成氣是主要產(chǎn)品，CO和H₂的總FE接近80%。對于CO/H₂比值為1：2時，ZnLa-1/CN催化劑可以達到2.5 mA/cm²的電流密度，在0.1 M KHCO₃中的CO FE為25.99%，高于許多報道。并且在經(jīng)過長時間的電化學反應(yīng)后，F(xiàn)E（CO）幾乎保持不變。

通過電化學測試結(jié)果表明，Zn和La單原子位點分別傾向于生成CO和H₂。此外，作者通過密度泛函理論（DFT）計算研究了Zn和La原子錨定引起的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制，揭示了不同Zn: La比值是調(diào)節(jié)最終合成氣CO/H₂比值的關(guān)鍵因素，其中Zn位點主要促進CO₂的吸附，La位點促進H₂的形成。

ZnLa-1/CN的富電子特性不僅保證了強的電子轉(zhuǎn)移，而且保證了合成氣的高FE。該工作為實現(xiàn)低成本、高效率的合成合成氣電催化劑的廣泛工業(yè)應(yīng)用提供了一種很有前途的設(shè)計策略。

Tunable CO/H₂ ratios of electrochemical reduction of CO₂ through the Zn-Ln dual atomic catalysts. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abl4915.

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abl4915.

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