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Appl. Catal. B.: TiO2表面酸性/堿性中心和氧化還原位點在光催化CO2還原中的作用

開發將CO₂還原為燃料和化學品的可持續工藝是提供清潔能源解決方案的最重要挑戰之一。使用陽光作為可再生能源是一種有趣的替代方案，可以為人工光合作用所需的電子轉移提供動力。即使氧化還原位點主要負責該過程，其他反應性酸性/堿性中心也有助于整個反應途徑。然而，充分了解CO₂光還原機制仍然是一個科學挑戰。

基于此，IMDEA能源研究所Víctor Ade la Pe?aO’Shea、胡安卡洛斯國王大學David P.Serrano等報告了一種結合原位光譜、理論研究和催化實驗的相互關聯的策略。

這些研究表明CO₂光還原產物受TiO₂上的碳沉積物（即有機分子、碳酸鹽和碳酸氫鹽）影響表面。這些催化途徑主要受PCET過程控制，最重要的是，紫外線照射會導致TiO₂活性位點的氧化還原特性發生相關變化，且表面和反應介質的酸/堿特性在選擇性和失活途徑中起著關鍵作用。

這種TiO₂失活主要是由碳酸鹽和過氧物質的形成引發的，而活性可以通過溫和的酸洗處理部分恢復。

這些發現揭示了CO₂光還原機制尚不清楚的主要陰影，同時揭示了控制活性和穩定性的因素。

此外，這項工作為合理設計高效光催化劑奠定了基礎，這可能對多種潛在應用具有重要意義，例如水分解、生物質光轉化、氨生產和其他可再生能源應用的光驅動催化反應。

The Role of the Surface Acidic/Basic Centers and Redox Sites on TiO₂ in the Photocatalytic CO₂ Reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120931

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