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陰極電化學CO₂還原（eCO₂RR）與陽極電化學5-羥甲基糠醛氧化反應（HMFOR）耦合是一種協同生產高附加值化學品的方法，同時降低了能量輸入，但主要挑戰是開發有效的eCO₂RR和HMFOR電催化劑。

基于此，深圳大學駱靜利院士等人報道了一個由陰極eCO₂RR和陽極HMFOR的耦合系統，單Cu原子摻雜Bi（Cu₁Bi）和NiCo層雙氫氧化物（NiCo LDH）分別作為陰極和陽極催化劑。Cu₁Bi陰極催化劑對甲酸鹽轉化表現出顯著的高活性（j_formate > 1 A cm^-2）以及優異的穩定性（200 mA cm^-2持續45 h），同時NiCo LDH陽極對HMF轉化為2, 5-呋喃二羧酸表現出高活性，在低電位下的法拉第效率（FE）超過95%。

成對的eCO₂RR-HMFOR系統將eCO₂RR轉化為甲酸鹽的電力輸入減少到每噸甲酸鹽約3493 kWh，比傳統的eCO₂RR（每噸甲酸鹽約4528 kWh）節能22.9%。

通過對Bi和Cu₁Bi進行密度泛函理論（DFT）計算，作者揭示了Cu單原子在促進甲酸生成中的作用。Cu₁Bi的*OCHO生成能為0.78 eV，遠低于Bi的1.67 eV，將單個Cu原子摻入Bi中，大大促進了eCO₂RR生成甲酸鹽的活性。

與Bi（1.77 eV）相比，Cu₁Bi（0.62 eV）上的ΔG顯著降低，表明單個Cu摻入加速了水的解離步驟。計算出Bi的KIE值為1.8，是初級KIE的特征值，表明在Bi上緩慢的水解離限制了其eCO₂RR動力學。而Cu₁Bi上的KIE減小到接近1，證實了通過加速水解離促進質子化過程。

根據Bi和Cu₁Bi的態密度（DOS）發現，在費米能級附近，Cu₁Bi表現出比Bi更高的占據態，表明催化劑與吸附物之間的鍵合更強。同時，Cu₁Bi比Bi表現出更正的峰，表明單個Cu的引入加強了OH*的吸附，從而促進了水的解離。

此外，在Bi和Cu₁Bi模型上進行*OCHO的Bader電荷分析，C^δ+和H^δ+在Cu₁Bi上的Bader電荷分別為-1.512和-0.049，絕對值均低于Bi（-2.798和-0.067），說明它們的電子損失較少，導致*OCHO中C^δ+周圍的電子定位，使其與附近吸附的*H相互作用產生甲酸。

A Coupled Electrocatalytic System with Reduced Energy Input for CO₂ Reduction and Biomass Valorization. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE01999C.

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駱靜利院士EES：耦合電催化系統助力CO2還原和生物質轉化

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