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東南王金蘭/南郵牛相宏ACS Catal.: 抽絲剝繭：探究可見光激發下氧空位N2活化機理

具有許多表面氧空位(OV)的氧化物半導體，如Bi基氧化物或層狀雙氫氧化物，是具有前景的人工N₂固定光催化劑候選者。然而，在實際應用中，它們的帶邊還原電位根本不滿足固氮要求。觸發光催化NH₃合成反應的機制仍不清楚。

近日，東南大學王金蘭和南京郵電大學牛相宏等以BiOBr和OV (BiOBr-OV)為原型，利用密度泛函理論(DFT)結合非絕熱分子動力學 (NAMD)，揭示了一種新的光催化N₂活化機制。

研究人員發現OV誘導的缺陷態不僅拓寬了可見光吸收，而且還作為跳板，為光生電子提供了很強的還原性。通過在弛豫過程中捕獲光生電子，*N₂有機會形成瞬態*N₂?^–。

雖然不穩定瞬態*N₂?^–在8 fs左右將光生電子迅速衰減回BiOBr-OV，高能電子正向和反向轉移過程實現能量轉移并將大量活化能沉積到*N₂中，最終形成*N₂振動激發態。

高度活化狀態(~1355 cm^-1)的振動頻率與先前使用原位漫反射傅里葉變換紅外光譜 (DRFTIRS)表明，上述程將大量能量沉積到*N₂中并急劇降低帶邊下方*N₂的π*軌道，從而使得*N₂在帶邊捕獲光生電子并觸發隨后的NH₃合成。

這一機制可以很好地解釋光催化劑沒有足夠的帶邊還原電位，N₂只是物理吸附時為什么在可見光下氨合成可以順利進行。

Photocatalytic Ammonia Synthesis: Mechanistic Insights into N₂ Activation at Oxygen Vacancies under Visible Light Excitation. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03407

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