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Nano Lett.: 純金亦低頭：高貴金屬利用率的Cu@AuCu增強電催化CO2RR

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是一種可幫助關閉人為碳循環并將間歇性電力從可再生能源轉化為具有附加值的化學品形式的化學能。開發對CO₂RR具有高法拉第效率(FE)和質量活性(MA)的經濟催化劑對于加速CO₂利用技術至關重要。

近日，臺灣科技大學Kuan-Wen Wang、臺灣師范大學Jeng-Han Wang和臺灣清華大學Tsan-Yao Chen(陳燦耀)等開發了一種精細的Au-Cu催化劑，其中合金化AuCu殼覆蓋在Cu核上(Cu@AuCu)，以實現高效CO₂到CO的電化學轉化。

Cu@AuCu中Cu核被AuCu合金殼以不同的Au/Cu比率覆蓋。材料表征證實了雙金屬合金和核殼結構的組合。由于核和表面銅原子兩種催化劑的電子結構改變，合成后的Au₂-Cu₈催化劑表現出比純Au催化劑更高的FE_CO(94%)和CO₂RR質量活性(439 mA mg _Au^-1)，但Au含量低至17%，性能優于純Au。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Cu@AuCu催化劑的CO₂RR活性在COOH*和CO*形成的ΔG之間達到平衡。低的表面Au比率促進COOH*形成，ΔG較低，而增加的表面Au比率促進 CO*解吸到CO(g)，ΔG較高。

DFT計算提供了重要的支持性見解(Cu的作用是定位表面Au 原子的d帶，從而降低COOH*的形成能。Au的作用是降低CO*的解吸能并恢復CO₂RR的活性位點)，說明為什么對CO₂RR的催化活性在Cu@AuCu催化劑上顯示出與成分相關的火山圖，并證明適度的表面成分將有利于進行CO₂RR。

Enhanced CO₂ Electrochemical Reduction Performance over Cu@AuCu Catalysts at High Noble Metal Utilization Efficiency. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03483

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