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過程所Chem. Eng. J.: 通過調(diào)節(jié)CN/C=O改善分子氧和電子的轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)高效的2e-ORR

通過2e^–ORR生產(chǎn)H₂O₂具有能夠就地生產(chǎn)、經(jīng)濟(jì)投入和溫和的操作條件等優(yōu)點(diǎn)，其被認(rèn)為是生產(chǎn)H₂O₂的替代方法。同時，2e^–ORR是燃料電池關(guān)鍵反應(yīng)4^–ORR的基本途徑。然而，非常需要出色的催化劑來克服AOP和燃料電池的ORR緩慢的動力學(xué)過程。

基于此，中科院過程工程研究所公旭中、王志和張彤等通過低成本的生物質(zhì)焦油合成了一種具有稀疏吡啶-N活性位點(diǎn)、中等表面O官能團(tuán)和高有序度結(jié)構(gòu)的材料(BT-ON)。

研究人員通過熱解、氧化和摻雜等方法，將具有成本效益的生物質(zhì)焦油合成了具有中等IAD(吡啶-N和C = O)、良好的導(dǎo)電性和豐富的介孔的碳材料。

首先，通過C=O摻雜位點(diǎn)和吡咯-N的構(gòu)建，形成稀疏的吡啶-N活性位點(diǎn)。吡啶-N增強(qiáng)了界面上電子的得失，而離散的活性位點(diǎn)避免了進(jìn)一步還原形成H₂O。

其次，高有序碳基質(zhì)(I_G/I_D= 1.19)和金屬納米團(tuán)簇包裹在碳中作為導(dǎo)電體，確保電子的快速傳輸。最后，豐富的多孔(表面積= 469.32 m² g^-1)和C = O基團(tuán)改善了分子的轉(zhuǎn)移。

綜合上述優(yōu)點(diǎn)，在有機(jī)污染物降解實(shí)驗(yàn)中，所制備的催化劑在100分鐘內(nèi)去除了90%以上的COD，保留了99.97%的電流。更重要的是，研究人員先指出陽極OER也可以產(chǎn)生大量的H₂O·以去除有機(jī)污染物。

結(jié)果表明，陽極的降解效果(46%)甚至超過陰極(44%)，這意味著現(xiàn)有的陰極降解評估是不準(zhǔn)確的。該工作通過多重調(diào)控制備了經(jīng)濟(jì)的生物質(zhì)焦油基催化劑，并指出了現(xiàn)有陰極氧化降解方法的不足，希望能推動該方法未來進(jìn)一步改進(jìn)。

Transfer of Molecular Oxygen and Electrons Improved by The Regulation of C-N/C=O for Highly Efficient 2e^–ORR. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133591

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