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蘭亞乾/陳宜法Angew.：卟啉基COF中加入CO2電還原輔助物實(shí)現(xiàn)調(diào)節(jié)整體形態(tài)和提升性能

為了探索高效CO₂電還原中的共價(jià)有機(jī)框架（COF），迫切需要能夠同時(shí)調(diào)節(jié)形態(tài)和提高電還原性能的策略。

基于此，南京師范大學(xué)蘭亞乾教授和陳宜法副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種基于功能化剝離劑的策略，同時(shí)將大塊COF修飾并剝離成功大尺寸（~1.0 μm）和超薄（~3.8 nm）納米薄片（Cu-Tph-COF-Dct），并研究其CO₂電還原性能。

作者利用功能化剝離劑（2, 4-diamino-6-cholo-1, 3, 5-triazine, 簡(jiǎn)稱Dct）作為CO₂還原助劑，用于CO₂RR催化劑的多米諾形貌調(diào)節(jié)和性能提升，其中含有三嗪和氨基固定化Dct可以加強(qiáng)CO₂的吸收/活化，穩(wěn)定活性中間體并促進(jìn)CO的產(chǎn)生，從而富集Cu活性位點(diǎn)周圍的CO濃度。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后由順序的銅卟啉和Dct催化單元組成的COF系統(tǒng)，在-0.90 V下實(shí)現(xiàn)了甲烷的法拉第效率（FE）約為80%，電流密度為-220.0 mA cm^-2，與裸COF提高了近一倍，優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的Cu基電催化劑。

此外，通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算系統(tǒng)地研究了Dct作為CO₂還原助劑的重要作用和詳細(xì)的催化機(jī)制。該工作不僅提出了基于COF的電催化劑的分子功能化和剝離概念，而且還為電催化CO₂RR及其他方面的碳?xì)浠衔锷珊痛呋瘎﹥?yōu)化提供了直觀的理解。

Imparting CO₂ Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114648.

https://doi.org/10.1002/anie.202114648.

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