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西工大張健/西湖大學王濤Nat. Commun.: N-雜環卡賓金屬配合物中富電子金屬位點用于高效電催化乙炔半氫化

電催化乙炔半加氫由于其環境友好性和經濟效率而成為熱催化乙炔加氫的有前景的替代方法，但由于來自包括析氫、過度加氫和碳-碳偶聯反應等副反應的強烈競爭，其性能遠低于熱催化反應。

基于此，西北工業大學張健、西湖大學王濤等報道了一種N-雜環卡賓(NHC)-金屬配合物，由于強烈的σ供體N-雜環卡賓配體具有富電子金屬中心，該催化劑可選擇性電催化乙炔半氫化。

在一系列NHC-金屬配合物(Cu、Ag、Au和Pd)中，NHC-Cu顯示出乙烯在純乙炔流下的法拉第效率(FE_乙烯)≥98%。即使在100小時穩定性測試期間，在含有1%乙炔的粗乙烯原料中也顯示出>99%的乙烯特異性選擇性。

此外，在粗乙烯流中，NHC-Cu的SV為9.6×10 5 ?mL g^-1_cat h^-1和2.1×10^-2 s^-1的周轉頻率(TOF)并連續輸出僅含有約30 ppm乙炔的乙烯產物，因此性能優于最先進的熱催化劑。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，N-雜環卡賓-Cu中的Cu位點促進了親電乙炔的吸收和親核乙烯的解吸，最終抑制電催化乙炔半氫化過程中的副反應，表現出優異的半氫化性能。

這項工作不僅為N-雜環卡賓-金屬配合物在電催化領域打開了一扇新窗口，而且還為選擇性加氫催化劑的設計提供了見解。

Efficient Electrocatalytic Acetylene Semihydrogenation by Electron-Rich Metal Sites in N-Heterocyclic Carbene Metal Complexes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26853-0

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