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楊國昱/呂紅金Appl. Catal. B.:最高值!Ni-POM催化劑與水溶性CdSe QDs偶聯(lián)在可見光下超高效光生成氫氣

楊國昱/呂紅金Appl. Catal. B.:最高值!Ni-POM催化劑與水溶性CdSe QDs偶聯(lián)在可見光下超高效光生成氫氣
將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔燃料時,開發(fā)一個強(qiáng)大而高效的析氫系統(tǒng)仍是重大但有希望的挑戰(zhàn)。
基于此,北京理工大學(xué)楊國昱教授和呂紅金教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種通過將水溶性CdSe光吸收劑與鎳(Ni)取代多金屬氧酸鹽(Ni-POM)催化劑和AA電子供體耦合,構(gòu)建水相容、穩(wěn)定且超高效的析氫系統(tǒng)。
楊國昱/呂紅金Appl. Catal. B.:最高值!Ni-POM催化劑與水溶性CdSe QDs偶聯(lián)在可見光下超高效光生成氫氣
在已知的基于半導(dǎo)體/POM混合的制氫系統(tǒng)中,這種簡易催化系統(tǒng)迄今為止仍表現(xiàn)出優(yōu)越和穩(wěn)定的制氫活性。多次穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)證實(shí)了Ni-POM催化劑在轉(zhuǎn)換條件下的分子穩(wěn)定性。
各種實(shí)驗(yàn)和光譜分析表明,CdSe光吸收劑的高光穩(wěn)定性、Ni-POM催化劑優(yōu)異的可逆多電子轉(zhuǎn)移性能和AA電子給體的快速空穴去除能力之間的協(xié)同作用是目前催化體系優(yōu)異性能的原因。
楊國昱/呂紅金Appl. Catal. B.:最高值!Ni-POM催化劑與水溶性CdSe QDs偶聯(lián)在可見光下超高效光生成氫氣
在綠色LED燈照射下,制備的CdSe+POM催化系統(tǒng)在12 h光催化中,與四Ni取代POM催化劑相比,TON為9000,對應(yīng)的制氫速率高達(dá)138 mmol g-1 h-1,這是目前在已知的基于半導(dǎo)體/POM混合體的制氫系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)的最高值。
該工作為通過耦合其他基于量子點(diǎn)的光吸收劑和富含地球的過渡金屬取代POM催化劑繼續(xù)開發(fā)有效的析氫系統(tǒng)提供了新的研究見解。
楊國昱/呂紅金Appl. Catal. B.:最高值!Ni-POM催化劑與水溶性CdSe QDs偶聯(lián)在可見光下超高效光生成氫氣
Coupling Ni-substituted polyoxometalate catalysts with water-soluble CdSe quantum dots for ultraefficient photogeneration of hydrogen under visible light. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120893.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120893

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