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清華王定勝Angew. ：MOF封裝NHC連接Cu SAS催化劑助力高效電合成甲烷

開發高效二氧化碳還原反應（CO₂RR）電催化劑用于電化學合成甲烷（CH₄）已成為間歇性可再生電力儲存的熱點，但是目前仍然存在挑戰。

基于此，清華大學王定勝副教授（通訊作者）等人報道了一種嵌入金屬有機骨架（MOF）中的N-雜環卡賓（NHC）-連環銅單原子位點（Cu-SAS）電催化劑（2Bn-Cu@UiO-67）。

研究發現，NHCs不僅可以通過金屬-碳鍵錨定Cu SAS，作為CO₂RR催化中心，而且其給電子體效應可以增加金屬表面電荷密度，從根本上優化CH₄過程中CHO*中間體的吸附形成。

此外，MOF基體不僅可以增強CO₂分子捕獲能力，還可以提供許多微反應室，以促進CO₂擴散到位于互連MOF孔處的2Bn-Cu，這將協同促進有效的電催化氣體還原反應。

通過實驗測試發現，2Bn-Cu@UiO-67催化劑在-1.5 V vs RHE下實現電合成CH₄的法拉第效率（FE）高達81%，相應的電流密度為420 mA cm^-2。在很寬的電位范圍內CH₄的選擇性都高于70%，并且轉化頻率（TOF）達到了前所未有的16.3 s^-1。

此外，擴展實驗證明，大多數NHC-連接Cu SAS催化劑具有出色的CO₂轉化為CH₄的性能。這種將先進催化中心與納米反應器連接起來的策略在單原子催化劑設計和CH₄的工業化生產方面具有更大的實用性和多功能性。

MOF Encapsulating N-Heterocyclic Carbene-Ligated Copper Single-Atom Site Catalyst towards Efficient Methane Electrosynthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114450.

https://doi.org/10.1002/anie.202114450.

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