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清華深研院楊誠AEM：多功能陽離子添加劑實(shí)現(xiàn)高可逆鋅金屬負(fù)極

水系鋅金屬電池因其低成本、高安全性和環(huán)境友好性等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。然而，鋅金屬負(fù)極上的嚴(yán)重副反應(yīng)（即枝晶生長和副產(chǎn)物形成）極大地限制了它們的進(jìn)一步發(fā)展。

清華大學(xué)深圳國際研究生院楊誠等通過引入雙功能電解液添加劑（銨陽離子基鹽）來解決關(guān)鍵問題，以實(shí)現(xiàn)長期和高度可逆的鍍鋅/剝離。

圖1 ZnCl₂基電解液中雙功能TMA陽離子的示意圖

這里選擇季銨（三乙基甲基銨，TMA）陽離子作為稀釋ZnCl₂和ZnSO₄電解液中的電解液添加劑。具體而言，在沉積過程中，TMA陽離子不僅可以吸附在鋅金屬表面上通過靜電排斥抑制局部鋅的積累，從而使鋅沉積均勻，而且可以通過參與接觸離子對(CIP)的構(gòu)成，利用強(qiáng)空間位阻效應(yīng)，將水分子從鋅離子的溶劑化結(jié)構(gòu)中排出，從而抑制水致副反應(yīng)。

圖2 Zn||Zn對稱電池性能

基于TMA陽離子的雙重功能，Zn||Zn對稱電池在1 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)超過2145小時(shí)，過電位僅為20 mV，在5 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)超過500小時(shí)。Zn||Ti半電池穩(wěn)定運(yùn)行超過750次循環(huán)，庫倫效率（CE）保持在97.7%以上。

此外，Zn||MnO₂電池和Zn||AC電容器的電化學(xué)可逆性得到有效提高。上述結(jié)果證實(shí)，TMA陽離子的引入成功地實(shí)現(xiàn)了在稀水系電解液中高度可逆的鋅金屬負(fù)極。這種陽離子添加劑為先進(jìn)水系金屬電池的未來發(fā)展提供了一種有前途的方法。

圖3 Zn||MnO₂全電池在ZnSO₄基電解液中的電化學(xué)性能

A Versatile Cation Additive Enabled Highly Reversible Zinc Metal Anode. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102780

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