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分散在導電碳基材上的單原子催化劑(SAC)具有豐富的金屬中心氧化還原和配位化學，并在許多能量轉換反應中表現出獨特的內置催化活性和選擇性。然而，由于對結構-功能關系知之甚少，它們的合理設計和構造仍然相當具有挑戰性。

近日，哈爾濱工業大學杜春雨團隊使用分散在不同sp²-雜化碳底物上的單原子Cu作為模型，展示了CuN₂C₂位點在原位氧還原反應期間的動態行為，揭示了活性位點的底物應變調諧幾何畸變及其與活性的相關性。其中，CuN₂C₂位點位于直徑為8 nm的碳納米管上，相對于石墨烯具有六倍的活性提升。

密度泛函理論(DFT)計算和X射線吸收光譜表明，合理的襯底應變可以實現優化的畸變，其中Cu與氧物質牢固結合，同時保持與C/N原子的密切配合。優化的畸變促進了電子從Cu轉移到吸附的O上，大大提高了氧還原活性。

該工作揭示了SAC在碳底物方面的結構-功能關系，并為碳底物對嵌入單原子活性位點活性表達的機制提供了新的見解，該發現為進一步設計和促進SAC的活性鋪平了新的途徑。

Substrate Strain Tunes Operando Geometric Distortion and Oxygen Reduction Activity of CuN₂C₂ Single-Atom Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-26747-1

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哈工大杜春雨Nat. Commun.：揭示單原子催化劑的結構-功能關系

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