人物簡介

剛獲國家自然科學一等獎，又入選2021年度全球高被引！包信和院士團隊最新成果展示

包信和院士，中科院大連化學物理研究所研究員，博士生導師。包信和院士領銜完成的“納米限域催化”項目獲得了2020年度國家自然科學獎一等獎，該項目團隊成員還包括中科院大連化物所潘秀蓮研究員、傅強研究員和鄧德會研究員。課題組網頁：http://fruit.dicp.ac.cn/index.htm。以下信息來源于官網：

包信和院士于1987年獲復旦大學理學博士學位；1987-1989年在復旦大學化學系任教；1989-1995年獲洪堡基金資助在德國馬普協會柏林FRITZ-HABER研究所進行合作研究；1995年至今，在大連化學物理研究所工作，任催化基礎國家重點實驗室研究員，博士生導師，所學術委員會主任，潔凈能源國家實驗室（籌）能源基礎和戰略研究部部長，中國科學院研究生院教授；2000年8月至2007年2月，任中國科學院大連化學物理研究所所長；2009年4月至2014年6月任中國科學院沈陽分院院長；2015年7月至2017年6月任復旦大學常務副校長；2017年6月起任中國科學技術大學校長。2009年當選為中國科學院院士；2011年當選為發展中國家科學院院士；2016年當選為英國皇家化學會榮譽會士。

包信和院士長期從事新型催化材料的創制和能源清潔高效轉化過程的研發，在催化基礎理論的發展和新催化劑開發、應用等方面取得了重要研究成果。發現和闡述了納米限域條件下催化劑活性中心的結構、電子特性和催化活性間的關聯機制和作用規律，在國際上首次提出了“納米限域催化”概念，并在一維碳管、二維界面和三維晶格中獲得拓展和完善，初步形成了理論體系。以此概念為指導，帶領團隊發展出了高性能的一氧化碳選擇氧化催化劑；創制晶格限域的單鐵催化劑，實現了甲烷無氧轉化直接制烯烴和高值化學品；首創氧化物和分子篩納米復合催化劑和催化過程，成功實現煤基合成氣一步轉化直接制低碳烯烴。為碳基資源的高效、清潔利用開辟了新途徑，在國際學術界和產業界形成了重大影響。相關研究成果分別于2014年和2016年入選“中國科學十大進展”。

包信和院士發表論文660余篇，申報國際、國內專利140余件。1995年獲國家杰出青年基金資助。先后獲得香港求是“杰出青年學者獎”（1996），國家自然科學二等獎（2005），遼寧省自然科學一等獎（2009），何梁何利科學與技術進步獎（2012），周光召基金會基礎科學獎（2015），中國科學院杰出科技成就獎（2015），第五屆中國化學會-中國石油化工股份有限公司化學貢獻獎（2016），國際天然氣轉化杰出成就獎（2016），德國催化學會Alwin Mittasch獎（2017）等獎項。2017年團隊獲首屆全國創新爭先獎獎牌。擔任J. of Energy Chemistry 期刊（Elsevier）共同主編，《中國科學》、《國家科學評論（NSR）》以及Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci.、Surf. Sci. Report、Chemical Sci.和ChemCatChem 等學術期刊編委和顧問編委。擔任中國化學會第二十七屆常務理事、第二十八屆、第二十九屆副理事長。歷任第九屆、十屆、十二屆全國人大代表，2018年3月當選為第十三屆全國人民代表大會常務委員會委員。

本文選取了包信和院士團隊2021年度的部分成果進行展示。下面，對這些成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

Chem. Rev.：氧化物-沸石基復合催化劑助力合成氣化學超越費-托合成最新綜述

剛獲國家自然科學一等獎，又入選2021年度全球高被引！包信和院士團隊最新成果展示

自報道費-托合成（FTS）以來，合成氣化學一直在研究之中。盡管FTS作為煤制液和氣制液工藝的核心技術在工業上得到了成功應用，但是合成氣轉化的產品選擇性控制仍面臨巨大的挑戰，特別是對于輕烯烴等增值化學品。最近的研究表明，OXZEO（氧化物-沸石基復合材料）的催化劑設計概念能夠將合成氣直接轉化為混合輕烯烴，選擇性達到 80%，乙烯選擇性達到 83%。此外，這種催化劑概念允許一步合成汽油范圍內的異鏈烷烴和芳香族化合物，而傳統的 FTS 無法實現。然而，選擇性控制機制還遠遠沒有被理解。基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士和潘秀蓮研究員等人報道了氧化物-沸石基復合材料（OXZEO）基催化劑在合成氣化學領域中應用的綜述。

在本文中，作者重點關注了 OXZEO 雙官能團的催化作用，通過以合成氣制取輕烯烴（OXZEO-TO）過程為例子，從而提出對選擇性控制機制的見解。作者從 1979 年的第一次報道開始回顧了雙功能催化劑的發展，并討論了進一步開發高活性和選擇性催化劑所面臨的挑戰。

在本文中，作者認為所面臨的挑戰如下：（1）需要在不降低高空速、選擇性和穩定性的情況下顯著提高單程 CO 轉化率，以使該過程比現有工業過程更具競爭力；（2）仍然缺少兩個幾何分離的催化位點之間接近度的精確描述；（3）關鍵反應中間體尚未確定，第一個C-C鍵的形成機制尚未闡明。因此，作者認為對反應機理和活性位點闡明的基礎研究可能會持續很長時間。同時，不斷優化催化劑組成和結構，尤其是新興的新型催化材料，可以促進開發更具活性和選擇性的催化劑，從而帶來新工藝和進一步應用。

Oxide-Zeolite-Based Composite Catalyst Concept That Enables Syngas Chemistry beyond Fischer-Tropsch Synthesis. Chem. Rev., 2021, DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c01012.

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c01012.

Nat. Catal.：富硫空位MoS₂作為CO₂加氫制取甲醇的催化劑

研究發現，二氧化碳（CO₂）低溫加氫制取甲醇（CH₃OH）對于將其回收并轉化為有價值的產品具有重要意義，但是由于催化活性和選擇性之間的平衡問題，使其仍然面臨著巨大的挑戰。基于此，中科院大連化學物理研究所鄧德會研究員和包信和院士、廈門大學王野教授等人報道了CO₂可以在MoS₂納米片的硫空位處解離，在室溫下生成表面結合的CO和O（CO*和O*），從而實現CO₂的高效低溫加氫制取甲醇。

通過多重原位光譜和微觀表征與理論計算相結合表明，平面內硫空位不僅促進了CO₂解離為表面結合的CO和O（CO*和O*）以及H₂在硫上的活化空位，而且促進了在深度氫解為甲烷過程中形成甲醇，從而能夠在低溫下高效和選擇性地將CO₂加氫轉化為甲醇。

在反應溫度為180 °C時，MoS₂催化劑的甲醇選擇性為94.3%，CO₂轉化率為 12.5%，超過了面內富含硫空位的MoS₂納米片，并且明顯超過先前報道的商用 Cu/ZnO/Al₂O₃等催化劑。此外，該催化劑在穩定性測試中表現出超過3000 h的高耐久性，其活性和對甲醇的選擇性沒有任何下降，因此在CO₂加氫大規模合成甲醇中具有巨大的應用潛力。

Sulfur vacancy-rich MoS₂ as a catalyst for the hydrogenation of CO₂ to methanol. Nature Catalysis, 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00584-3.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00584-3.

Nat. Commun.：通過重復氧化還原操作促進RuFe合金納米顆粒在Sr₂Fe_1.4Ru_0.1Mo_0.5O_6-δ上脫溶助力CO₂電解

在還原氣氛下，金屬納米顆粒通過原位脫溶固定在鈣鈦礦上，為固體氧化物電解槽中的CO₂電解提供了催化活性的金屬/氧化物界面。然而，由于摻雜劑陽離子在塊狀鈣鈦礦中的緩慢擴散過程，使得獲得豐富的金屬/氧化物界面面臨著嚴峻的挑戰。基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士和汪國雄研究員等人報道了一種策略，即通過重復的氧化還原操作在鈣鈦礦表面下富集活性Ru，從而促進RuFe合金納米顆粒在Sr₂Fe_1.4Ru_0.1Mo_0.5O_6-δ（SFRuM）鈣鈦礦表面的脫溶，進而助力CO₂電解反應。

作者利用原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）、能量色散X射線光譜（EDS）和電子能量損失譜（EELS），并結合原位X射線衍射（XRD）和密度泛函理論（DFT）計算，研究了SFRuM鈣鈦礦在還原和氧化氣氛下的原子尺度動態結構演變。在還原氣氛下，SFRuM中的Ru原子優先溶出形成固定在SFRuM表面的Ru NPs，然后Fe原子遷移到Ru NPs的表面，生成RuFe金屬間合金。在氧化氣氛下，RuFe合金中的Fe原子被優先氧化并返回鈣鈦礦，隨后Ru原子遷移回表面偏置的B位。Fe物種可以可逆地充當“模板劑”，將Ru原子從鈣鈦礦中拉出。

通過重復的氧化還原操作使得SFruM鈣鈦礦表面下方的Ru富集，從而促進RuFe合金納米顆粒在還原氣氛下的大量脫溶。經過四次氧化還原處理后，溶出的RuFe合金納米顆粒的密度達到了每平方微米約為21000個粒子，是第一次還原處理后的約3.6 倍，而RuFe合金納米顆粒的尺寸保持相似。原位生長的RuFe@SFRuM界面促進了CO₂ 吸附并提高了SOEC中的CO₂電解性能，與SFRuM對應物相比，固體氧化物電解槽RuFe@SFRuMδ界面顯示出CO₂電解的電流密度提高了74.6%以上，并且在1.2 V和800 °C下1000 h內具有優異的穩定性。

Promoting exsolution of RuFe alloy nanoparticles on Sr₂Fe_1.4Ru_0.1Mo_0.5O_6-δ via repeated redox manipulations for CO₂ electrolysis. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-26001-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26001-8.

Angew. Chem. Int. Ed.：在Cu-CuI催化劑上高倍率CO₂電還原為C₂₊產物

電化學二氧化碳還原反應（CO₂RR）制備具有高能量密度和廣泛可用性的碳氫化合物和氧化物（C₂₊）產品具有重要意義，因為其為實現可再生能源儲存和關閉碳循環提供了一條有前途的途徑。基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士、汪國雄研究員和高敦峰研究員等人報道了一種具有豐富Cu⁰/Cu⁺界面的Cu-CuI復合催化劑。

通過實驗測試發現，對比單獨使用Cu或Cu^I催化劑，該復合催化劑表現出較高的C₂₊選擇性，C₂₊法拉第效率（FE）為71%，其中C₂₊分電流密度更是達到了591 mA cm^-2，遠遠高于Cu（329 mA cm^-2）和Cu^I（96 mA cm^-2）催化劑。此外，在-0.8 V vs. RHE 下其顯示約 550 mA cm^-2 的穩定幾何電流密度，可以持續85 h，而乙烯和C₂₊法拉第效率略有下降。

通過反應前后的結構表征表明，Cu-Cu^I復合催化劑在CO₂RR條件下經歷了顯著的重構。催化劑表面存在的殘留Cu⁺和吸附的碘物質很可能是高倍率C₂₊產生的原因。同時，密度泛函理論（DFT）計算提供了直接證據，表明吸附的碘物質通過影響關鍵*CO中間體的吸附來促進C-C耦合。總之，該工作提出了一種設計高效催化劑以實現高倍率CO₂RR到C₂₊產物的新策略。

High-Rate CO₂ Electroreduction to C₂₊ Products over a Copper-Copper Iodide Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202102657.

https://doi.org/10.1002/anie.202102657.

ACS Catal.：鄰近金屬遷移對雙功能復合材料催化合成氣制烯烴的影響

氧化物-沸石（OXZEO）雙功能催化劑的鄰近性在合成氣轉化為低碳烯烴的過程中起著至關重要的作用。然而，其潛在機制尚不清楚，最佳接近度尚待確定。基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士和潘秀蓮研究員等人報道了他們以ZnCrO_x-SAPO-34和MnO_x-SAPO-34為例，發現由于降低了質量傳輸限制，顆粒尺寸減小到微米，縮短了接近度，從而有利于反應。

通過實驗測試發現，對比ZnCrO_x-SAPO-34，MnOx-SAPO-34的CO轉化率為60.0%，低碳烯烴選擇性為75.5%，低碳烯烴的時空產率為0.24 g g_cat^-1 h^-1。然而，在納米尺度附近，由于金屬物種的遷移以及中間交換，不同活性位點之間可能會發生相互作用，可能會顯著改變它們的性質。例如，在反應條件下，鋅（Zn）物種遷移到SAPO-34并優選在Br?nsted酸位點上形成Zn-OH，導致由于氫化作用增強而導致低烯烴選擇性惡化。可以通過含有較少酸性位點的沸石類型來緩解。

相比之下，MnO_x-SAPO-34沒有觀察到遷移，其表現出“越近越好”的特征，即隨著接近納米級接觸，低烯烴選擇性單調增加。Zn遷移與鄰近和持續時間有關，Zn物種優選地降落在形成Zn-OH結構的Br?nsted酸位上，導致氫化增強，從而降低低烯烴選擇性。這些結果表明，最佳接近度不僅與中間體的交換有關，而且還與不同活性中心之間可能的相互作用有關，反過來又取決于金屬氧化物和沸石（沸石）的性質。此外，這些發現可以推廣到類似的氧氮雙功能催化劑，因為它們不僅被研究用于直接合成氣轉化，而且還被研究用于CO₂加氫，并且通常用于調節具有幾何分離催化位點的其他類似雙功能催化劑的接近度。

Effects of Proximity-Dependent Metal Migration on Bifunctional Composites Catalyzed Syngas to Olefins. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01649.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01649.

J. Energy Chem.：CrN/SrTiO_3-x異質結構中界面增強的熱電輸出功率

熱電裝置可以實現熱能和電能之間的直接轉換。研究表明，薄膜/基底異質結構通過解耦Seebeck系數和電導率可以有效的實現高熱電性能，否則在同質塊體材料中會產生不利的相互依賴性。然而，薄膜/基底異質結構熱電性的機理尚不清楚。此外，目前薄膜/基底異質結構的功率輸出僅限于納瓦級，無法滿足實際應用要求。基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士和姜鵬研究員等人報道了一種具有高熱電輸出功率和優異熱穩定性的CrN/SrTiO_3-x異質結構。

在還原的SrTiO₃基底上沉積CrN薄膜以形成CrN/SrTiO_3-x異質結構。研究發現，CrN薄膜不僅改善了異質結構的電學性能，而且還可以作為空氣中還原SrTiO₃的保護層。通過改變SrTiO_3-x的氧空位濃度和CrN薄膜厚度，優化了CrN/SrTiO_3-x異質結構的功率輸出。在300 k溫差下，由30 nm CrN薄膜和高度還原的SrTiO_3-x基底形成的異質結構的最大輸出功率和功率密度分別達到了276 μW和108 mW/cm²。

通過掃描開爾文探針顯微鏡結果表明，由于CrN和SrTiO_3-x之間的功函數差異，這種增強與CrN-SrTiO₃界面處的能帶彎曲效應密切相關。此外，作者利用一個簡單的三傳導通道模型來估計界面對CrN/SrTiO_3-x異質結構電輸運性質的貢獻。這些結果不僅證明了界面熱電的有效性，而且為薄膜熱電器件在μW區（功率密度為mW/cm²）的商業應用鋪平了道路。

Interface-enhanced thermoelectric output power in CrN/SrTiO_3-x heterostructure. J. Energy Chem., 2021, DOI: 10.1016/j.jechem.2021.04.056.

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.04.056

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