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青科大王磊/賴建平Small: 1000 mA cm-2下穩定運行！貴金屬摻雜的Ru/CNT超小型合金用于酸性HER

近年來，電催化分解水制氫(HER)因其設備簡單、成本低而受到研究人員的青睞，并且該方法可用于大規模生產純H₂。在酸性環境下，柔性質子交換膜電解槽與其他間接能源耦合，實現高效HER。設計高效、穩定、低成本的催化劑成為提高酸性HER效率的關鍵。然而，在酸性條件下，特別是在高電流條件下，制備性能優于Pt/C的高效Ru基催化劑仍存在很大挑戰。

近日，青島科技大學王磊、賴建平等首次采用無溶劑微波還原法，快速、簡便合成一系列不含表面活性劑的貴金屬摻雜Ru/碳納米管(M-Ru/CNT，M=Pt，Rh，Pd，Ir)，以實現酸性條件下高效HER。

所制備的催化劑尺寸首次達到3 nm-3.5 nm。在0.5 M H₂SO₄中，優化后的Pt-Ru/CNT(Pt：4.94 at%)在電流密度為10 mAcm^-2處的HER過電位僅為12 mV，Tafel斜率為23 mV dec^-1。

更重要的是，Pt-Ru/CNT(ECSA=94 m² g^-1，TOF=25.1 s^-1)還具有比 Pt/C(ECSA=73.8 m² g^-1，TOF=13.0 s^-1)大得多的電化學表面積和內在活性。

另外，Pt-Ru/CNT還具有高電流密度下的低過電位(500 mAcm^-2，113mV；1000 mAcm^-2，155 mV)。同時，經過100小時的耐久性測試，無論在大電流還是小電流下都具有出色的穩定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt摻雜后，Ru的d帶中心更接近費米能級，這說明Ru是H⁺的主要吸附位點。另外，Ru調節Pt的電子結構使其成為最佳的H₂釋放位點，兩個位點協同促進HER。

此外，在堿性條件下，Pt-Ru/CNT的HER過電位達到了4 mV，是低Pt負載催化劑中性能最好的。當然，所有貴金屬摻雜的催化劑都表現出極強的催化效果。該研究為酸性條件下高效、低價、長效析氫催化劑的制備提供了更全面的設計思路。

Noble Metal (Pt, Rh, Pd, Ir) Doped Ru/CNT Ultra-Small Alloy for Acidic Hydrogen Evolution at High Current Density. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104559

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