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上交王松玲/中大羅鑫Appl. Catal. B.: 尖端增強(qiáng)的電子局域效應(yīng)助力Au1/WO3光催化甲烷為甲醇

將CH₄光催化轉(zhuǎn)化為甲醇(CH₃OH)對于實(shí)現(xiàn)可持續(xù)能源生產(chǎn)和環(huán)境保護(hù)具有重要意義。另外，作為活性中心的原子級金屬已被廣泛研究用于有效的光催化。了解原子級中心的特定電子結(jié)構(gòu)對于提升催化性能具有極其重要的意義。

近日，上海交通大學(xué)王松玲、中山大學(xué)羅鑫等報(bào)道了一種在三氧化鎢(Au₁/WO₃)上的原子分散金催化劑，用于將甲烷光催化氧化為甲醇。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Au₁和WO₃之間存在強(qiáng)相互作用，此外，Au₁/WO₃上的Au₁物種顯示出一個特定的尖端增強(qiáng)的局部電子場，它有利于甲烷脫氫，從而形成甲醇(高達(dá)589 μmol g^-1 h^-1)。

Au₁/WO₃(~0.1 wt% Au)在1小時內(nèi)每摩爾Au活性位點(diǎn)獲得~120摩爾CH₃OH的產(chǎn)率，高于~5.6摩爾CH₃OH產(chǎn)率的Au Ps /WO₃ (~1.3 wt% Au)。這表明原子分散的Au₁有利于CH₄的有效轉(zhuǎn)化。

理論計(jì)算進(jìn)一步揭示了中間體*CH₃OH在Au₁上的吸附能低于Au顆粒，這不僅解釋了Au₁/WO₃催化劑產(chǎn)生比Au Ps/WO₃更高的CH₃OH產(chǎn)物的產(chǎn)率，也抑制了Au₁/WO₃上甲醇的過度氧化，從而提高了其選擇性。

本工作所提出的建立電結(jié)構(gòu)活性可以為設(shè)計(jì)用于C1催化和綠色化學(xué)的高效原子級催化劑創(chuàng)造一個平臺。

Photocatalytic Oxidation of Methane to Methanol by Tungsten Trioxide-supported Atomic Gold at Room Temperature. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120919

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