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武大羅威/程功臻/趙蘋蘋Chem. Eng. J.: “電子連通器”助力Co4N/Co2P用于高效堿性HER

開發用于堿性析氫反應(HER)的高效非貴金屬基電催化劑對于可持續燃料生產至關重要。盡管研究人員通過引入親氧位點來加速緩慢的水離解步驟，來促進堿性HER動力學，但這些策略也主要是構建金屬/氫氧化物界面或雜原子摻雜。

近日，武漢大學羅威、程功臻和趙蘋蘋等通過簡便的“一鍋法”在Co₄N相和Co₂P之間的界面處形成了獨特的電子連通器(ECV)，構建出獨特結構的Co₄N/Co₂P異質結構催化劑，以實現高效堿性HER。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，在熱力學范疇內將兩種具有不同費米能級的晶相結合，在兩相(Co₄N和Co₂P)之間的界面處會形成電位差，導致電子從較高費米能級的Co₂P相向具有較低費米能級的Co₄N轉移，直到整個系統達到平衡狀態，從而在兩相界面處形成“電子連通器(ECV)”。

這種獨特的ECV可以誘導電荷轉移，在原子水平上調節界面的電子結構，從而優化界面處各種反應中間體(*H₂O和*H)的吸附強度并改善HER動力學。

所制備的Co₄N/Co₂P異質結構催化劑表現出優異的堿性HER活性。在1.0 M KOH溶液中，優化后的Co₄N/Co₂P在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下，HER過電位分別僅為40 mV和142 mV，Tafel斜率為56 mV dec^-1，這比最近報道的大多數過渡金屬基催化劑都要好，甚至可以與基準Pt/C相媲美。

總的來說，Co₄N/Co₂P異質結構催化劑的構建與獨特的“電子連通器(ECV)”為進一步探索堿性HER的機理和設計高效的非貴金屬基電催化劑提供了新的見解。

Boosting Alkaline Hydrogen Evolution Electrocatalysis Through Electronic Communicating Vessels on Co₂P/Co₄N Heterostructure Catalyst. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133831

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