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復旦郭佳Angew.: TOF高達97592 h-1！質子/電子供體增強CNT@CMP(CoPc-H2Pc)電催化CO2還原活性

金屬酞菁(MePc)在將CO₂電化學還原為增值化學品方面具有廣闊的前景，而含MePc的聚合物的催化活性通常受到有限的分子調制策略的影響。

基于此，復旦大學郭佳團隊通過通過Scholl反應將CoPc和H₂Pc離子熱共聚，合成圍繞碳納米管的超薄共軛微孔聚合物鞘(CNT@CMP(CoPc-H₂Pc))。

所制備的CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)鞘超薄、堅固且具有微孔結構；H₂Pc抑制了CoPc的分解，并增加了CMP網絡中原子分散的Co位點的數量。此外，H₂Pc可以作為電子供體，促進單原子CoN₄中心的親核性，并控制局部質子傳遞以促進CO₂的結合和轉化。

因此，質子/電子供體的協同作用下，CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)可以選擇性地將CO₂還原為CO，表現出極高的選擇性和穩定性。

具體而言，在0.5 M KHCO₃溶液中，CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)具有低的起始電位(≈0.3 V)、出色的周轉頻率( -0.65 V，97592 h^-1)和大電流密度(> 200 mA cm^-2)，并且其可以在寬電位窗口中(-0.6 V至-1.1 V，FE_CO>93%)以高法拉第效率選擇性地將CO₂還原為CO(-0.9 V時最高97%)。

CNT@CMP(CoPc-H₂Pc)催化劑對于提高金屬中心的電催化活性具有雙重作用，更重要的是，該項工作的研究結果為設計基于酞菁的高性能聚合物催化劑提供了新思路。

Proton/Electron-Donors Enhancing Electrocatalytic Activity of Supported Conjugated Microporous Polymers for CO₂ Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202115503

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