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大連化物所汪國雄Angew.: C2+產物產率大提升！對Cu2P2O7進行電化學重構以促進CO2RR

以CO₂作為原料生產增值多芳烴(C₂₊)燃料和乙烯、乙醇等化學品，由于其在化學工業和能源領域的廣泛應用，具有很高的吸引力。銅(Cu)可以通過電化學方法將CO₂轉化為C₂₊燃料和化學物質。然而，由于復雜的反應途徑和產物分布，C₂₊產物在高電流密度下的法拉第效率并不高。

基于此，中科院大連化學物理研究所汪國雄團隊以氧化銅(CuO)顆粒和磷酸銨((NH₄)₂HPO₄)為原料，采用固態反應合成法合成了Cu₂P₂O₇催化劑，并將該催化劑用于CO₂RR。

對Cu₂P₂O₇電化學原位重構產生多孔Cu、缺陷和低配位位點，這導致增加催化劑的表面積和催化活性。重構的Cu₂P₂O₇催化劑在外加電流密度為350mAcm^-2下，C₂₊的峰值法拉第效率為73.6%，乙烯法拉第效率為39.8%。

C₂₊產物的法拉第效率和部分電流密度均顯著高于氧化銅產物。另外，該催化劑具有較高的穩定性，對于CO₂RR為乙烯，其可持續生產30h以上。

原位拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，重構的多孔銅中豐富的缺陷和低配位點促進了橋和頂構型的*CO吸附，促進了低能壘的CO_bridge-CO_atop耦聯反應。另外，橋吸附的*CO更有利于缺陷銅的C-C耦合，這是提高C₂₊產量的原因。

本文提出了一種開發高效的CO₂RR為C₂₊產物催化劑的電化學原位重建方法，為高效經濟的CO₂RR催化劑的設計和開發提供了一種簡單的策略。

A Reconstructed Cu₂P₂O₇ Catalyst for Selective CO₂ Electroreduction to Multicarbon Products. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114238

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