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葉金花/宋輝Nat. Catal.：提高一個數量級！Au-ZnO/TiO2雜化光催化劑助力甲烷與氧氣的氧化偶聯

將甲烷（CH₄）直接氧化成有價值的化學品面臨著巨大的挑戰，因為其需要同時具有高活性和選擇性的催化劑來活化惰性C-H鍵。

基于此，日本北海道大學葉金花教授和宋輝博士（共同通訊作者）等人報道了一種金納米顆粒（Au NP）負載于ZnO/TiO₂雜化物的光催化劑（Au-ZnO/TiO₂），其在流動反應器中可以高效率和高選擇性地將甲烷（CH₄）光氧化為乙烷（C₂H₆）。

在氣流反應器中，通過該催化劑將CH₄選擇性氧化為C₂H₆時，實現了C₂H₆產率超過5000 μmol g^-1 h^-1，同時具有90%的高選擇性和優異的耐用性，比已報道的高性能催化劑提高了一個數量級。

通過詳細表征和密度泛函理論（DFT）計算，作者發現該雜化光催化劑的性能不僅僅是每個單一組分活性的簡單平衡，而且通過ZnO、TiO₂和Au NP之間的協同作用增強了性能。其中，TiO₂在ZnO上的修飾導致異質結的形成，提高了光催化活性，并且不會促進CH₄過度氧化為CO₂，從而保持對C₂H₆的高選擇性。

通過DFT計算模擬發現，Au-ZnO/TiO₂催化劑在光照條件下非常容易生成氧空穴位點，因此能夠降低吸附能和活化能，促進O₂解離，改善CH₄氧化反應。使用Au NPs作為助催化劑不僅促進了電荷分離，而且有利于甲基（CH₃）物種在氣相中解吸形成CH₃自由基，有利于隨后形成C₂H₆和抑制CH₄過氧化成CO₂。

總之，Au-ZnO/TiO₂光催化劑實現了高選擇性和活性的光催化生成C2H₆，可以避免傳統熱催化反應中高成本問題，但是該反應還面臨的挑戰是難以將反應中生成的乙烷從反應物種分離出來。

A selective Au-ZnO/TiO₂ hybrid photocatalyst for oxidative coupling of methane to ethane with dioxygen. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00708-9.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00708-9.

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