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重大魏子棟/李莉ACS Catal.: 剖幽析微！揭示Ir-MoO2界面化學鍵促進氫氧化反應的調控機制

將水電解與氫燃料電池相結合是實現氫能回收的一種很有前景的方法，然而，堿性介質中 HER/HOR的緩慢動力學嚴重限制了氫氣的回收。根據文獻報道，可以通過調節界面化學鍵來微調負載型催化劑的電子結構和催化性能，從而實現高效HOR。

近日，重慶大學魏子棟、李莉等結合理論和實驗研究，探索了MoO₂負載的Ir催化劑不同界面化學鍵(Ir-O、Ir-Mo和混合Ir-Mo/O)對HOR活性的調節機制。

密度泛函理論(DFT)計算表明，由于較少局域化的界面電子，Ir/O-MoO₂通過界面Ir-O鍵通過將電荷從表面轉移到界面來降低表面d帶中心，誘導優化的H*和弱OH*吸附，然后顯示出更高的HOR理論活性。

相反，Ir/Mo-MoO₂由于大量離域界面電子轉移到表面，通過Ir-Mo鍵使表面d帶中心上移，導致與H*和OH*的強烈相互作用，從而表現出相對較低的HOR活性。

另外，Ir/MoO₂的混合界面Ir-Mo/O鍵相互抵消，導致不規則的H吸附和較差的HOR活性。電化學測試表明，Ir/O-MoO₂催化劑表現出最佳的HOR活性，交換電流密度為1.96 mA cm^-2_ECSA，這高于大多數文獻報道的Ir基催化劑。

該工作表明，調節界面化學鍵是設計和優化低成本和高性能HOR負載催化劑的有效、精確和可控的策略。

Revealing the Regulation Mechanism of Ir-MoO₂ Interfacial Chemical Bonding for Improving Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c04440

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