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西交/首爾國立Chem. Eng. J.: 電子應變驅動相變：Co摻雜MoTe2用于電催化HER

過渡金屬碲化物的相工程是調節化學鍵和電子構型的一種很有前途的方法，它在設計用于析氫反應的高效催化劑方面起著重要作用。并且據文獻報道，MoTe₂的金屬相在半導體相上顯示出顯著的電催化性能。

近日，首爾國立大學HoWon Jang、西安交通大學宋忠孝等通過密度泛函理論(DFT )計算，研究了11種過渡金屬摻雜(Hf、Zr、Ta、Cr、Cu、Au、Al、Ag、Co、Ni、Co-Ni)MoTe₂催化劑。

綜合第一性原理計算表明，與特定單金屬摻雜相比，Co-Ni金屬雙摻雜引起的深度電荷轉移更好地促進了相變。基于上述原理，通過磁控濺射技術成功沉積了具有不同摻雜濃度的一系列Co和Ni共摻雜MoTe₂(Co, Ni-MoTe₂)納米薄膜。

在電子注入和應變的協同作用下，Co, Ni-MoTe₂具有相當大的1T’相，并且Co, Ni-MoTe₂薄膜在酸性溶液中電流密度為10 mA cm^-2時的HER過電位僅為82 mV，顯示出強的HER活性。

為了進一步解釋Co, Ni-MoTe₂樣品的催化活性增強，進行了H*吸附自由能(ΔG_H*)的DFT計算。結果表明，Co和Ni的摻雜可以有效調節HER過程中活性H原子的吸附和解吸，并且Co, Ni-MoTe₂的中間界面與作為活性位點的Co和Ni相比，這更利于吸附H*。

這項研究為金屬相TMD的制備提供了新的途徑，并擴大了它們在工業催化中的應用。

Electron Strain-Driven Phase transformation in Transition-Metal-Co doped MoTe₂ for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133768

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