開發低成本、高效率的催化劑以實現高效的析氧反應(OER)是光電化學(PEC)水裂解的迫切需要。基于此,中科院蘭州化學物理研究所畢迎普研究員、呂功煊研究員和丑凌軍研究員(共同通訊作者)等人報道了N-摻入可以有效地激活NiFeOx催化劑,顯著提高BiVO4光陽極的析氧反應(OER)活性和穩定性。通過實驗測試發現,在AM 1.5 G(100 mW cm-2)照射下,在1.23 V vs RHE下,其光電流密度高達6.4 mA cm-2,并且具有優異的耐久性。系統研究表明,低電負性N原子對NiFeOx催化劑中O位點的部分取代,導致Fe位電和Ni位電的電子密度都增加。具體而言,優異的PEC性能應歸功于NiFeOx和BiVO4中的電子重構,這是由低電負性N原子部分取代O位點引起。特別是,N原子的弱電子吸引能力導致Fe和Ni位點上的電子富集。隨后從Ni原子向BiVO4晶格V位點的電子注入有利于提高OER穩定性,而Fe位能有效吸引空穴以促進PEC活性。該工作首次證明了OER催化劑中電子結構的合理調節以及對它們在PEC析氧反應中內在作用的基本理解。Nitrogen-incorporation activates NiFeOx catalysts for efficiently boosting oxygen evolution activity and stability of BiVO4 photoanodes. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01869.https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01869.