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深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯,硒化物分解水不再難!

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電化學(EC)和光電化學(PEC)水分解包括析氧反應(OER)和析氫反應(HER),其可再生能源轉換和存儲技術的最有利的方法。然而,陰極(HER)和陽極(OER)反應的緩慢動力學導致了巨大的能量損失,嚴重阻礙了水電解綠色技術的商業應用。因此,開發同時對OER和HER均具有活性以用于整體水分解的雙功能催化劑至關重要。
近日,深圳大學Ghulam Yasin(趙偉)團隊將陽離子摻入Fe2+/3+/Co2+物種制成硒化物納米棒(Fe@Co/Se2-NRs),以實現高效光/電化學水分解。
深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯,硒化物分解水不再難!
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研究人員使用金屬鹽作為陽離子源,通過原位水熱協調自模板策略制備出Fe@Co/Se2-NRs,由于Fe陽離子配位和Co橋聯的強耦合,避免了納米棒的團聚,并且由于金屬原子和硒化物之間的彈性電子界面關系,可以觸發有效的整體水分解。
另外,XPS、EXAFS和DFT計算研究表明,陽離子和硒化物之間存在強的電子調制和橋接,這有利于提高反應中間體的吸附能。
深大Appl. Catal. B.: Fe配位,Co橋聯,硒化物分解水不再難!
因此,這種新型Fe配位Co橋聯硒化物納米棒催化劑(Fe@Co/Se2-NRs)對HER(10 mA cm-2,78 mV)和OER(10 mA cm-2,200 mV)均表現出出色的催化性能。
另外,當Fe@Co/Se2-NRs催化劑用作整個EC-水分解的陰極/陽極反應時,僅需1.51 V的電池電壓就能達到10 mA cm-2電流密度。Fe@Co/Se2-NRs催化劑與用于PEC水分解的硅光伏電池相結合,能夠連續運行約3天,太陽能-氫氣的轉化效率約為7.0%。
該項工作所提到的金屬陽離子摻雜方法也可以應用于其他硫屬元素化物復合材料以防止團聚并引起顯著的電子調制,從而實現低成本催化劑在各種能源技術中的應用。
Iron-Cation-Coordinated Cobalt-Bridged-Selenides Nanorods for Highly Efficient Photo/Electrochemical Water Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120987

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